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用Maxwell-Stefan方法建立高压下H2和CO2在MFI分子筛膜中的分离模型

TOC\o1-3\h\z\u1.膜的结构 2

2.分离模型的建立 2

2.1分子筛层 2

2.1.1分子筛层中的吸附 2

2.1.2分子筛中的扩散模型 3

2.1.3扩散系数的计算 4

2.2分子筛中的缺陷 4

2.3支撑层 5

2.4.模型求解 6

3.参数估计 6

3.1H2的吸附常数和表面扩散系数估计 6

3.2CO2吸附常数、表面扩散系数和表面相互作用参数的估计 7

4.模型预测结果 7

5.支撑层和缺陷的影响 8

6.总结 10

1.膜的结构

本研究使用的MFI分子筛膜由三层具有不同性质的材料组成，在进料一侧是分子筛层，对CO2有较强的选择性，分子筛层由两层α氧化铝层支撑。具体的性质列在表1中。

表1膜的结构性质

2.分离模型的建立

2.1分子筛层

2.1.1分子筛层中的吸附

本篇文章中单组份的吸附可用单层Langmuir吸附模型来描述：

（1）

其中bi为吸附系数，与吸附热有关：

（2）

多组分的吸附可根据单组份的吸附数据用理想吸附溶液理论（IAST）或者真实吸附溶液理论（RAST）进行预测。这两个理论的基础是吸附相和主体相达到热力学平衡，并且可以用类似气液平衡的热力学关系式表示：

（3）

由于缺乏活度系数的原始数据，RAST使用并不广泛。本文中，吸附相被认为表现出理想溶液的特性，即，能够用IAST来建立CO2和H2的吸附模型。

因此方程3被简化为：

（4）

并且每种组分的表面能相等

即（5）

每种组分的表面能可从单组份吸附数据依据吉布斯公式进行计算:

（6）

（7）

当应用单层Langmuir吸附模型时，式（7）可表示为：

（8）

对于H2和CO2的吸附，当、、、、已知，根据以上分析，可写出方程组：

（9）

（10）

（11）

（12）

根据式（9）、（10）、（11）、（12）可计算出x1和x2，再根据

（13）

（14）

（15）

可计算出q1和q2。

2.1.2分子筛中的扩散模型

沸石中的扩散被认为遵循表面扩散的机理，可用Maxwell-Stefan方程表示：

（16）

表示组分i的Maxwell-Stefan表面扩散系数，表达了两组分间的相互作用，将上式左端项表示成