新型低维结构的磁性及热自旋输运性质的研究.pdfVIP

摘要

相比于基于电子电荷的传统电子器件，利用电子的自旋自由度作为信息载体的自旋电子

器件可以实现更快的响应速度、更低的能耗和更高的集成密度，这些优势促进了自旋电子学

的蓬勃发展。自旋流的产生是自旋电子学研究中最重要的问题之一。磁性材料因其独特的电

子结构性质，能提供自旋极化的载流子，在自旋流的产生中扮演着举足轻重的角色。利用磁

性材料的自旋塞贝克效应等热自旋输运效应可以高效地制造自旋流。近年来，新的二维材料

层出不穷，其在电子自旋方面被报道了大量卓越的性质，为自旋电子学器件提供了理想的新

平台，因而探索和调控新型低维结构的电子自旋相关性质具有非凡的意义。为此，本论文以

CrI、石墨醚、钒二硫族化合物等新型二维材料及其衍生结构为研究对象，使用密度泛函与非

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平衡格林函数相结合的方法，系统地研究了这些体系的磁性、电子结构性质和热自旋输运性

质，分析了性质背后的物理机理，并探索了其调控途径。本文的主要研究内容如下。

（1）研究了反平行堆叠的双层CrI3的层间磁耦合。发现了两种由堆叠序决定的磁性相，

并计算了两种磁性相的电子结构性质。基于差分电荷密度的计算结果，用超交换理论对两种

磁性相不同的层间磁耦合机制进行了分析和解释，并实现了电子掺杂等手段对体系层间磁性

的有效调控。本工作可为基于二维磁性材料的异质结和自旋电子器件的设计提供理论支持。

（2）研究了基于新型二维材料石墨醚构建的扶手椅边缘纳米带和锯齿边缘纳米带的电子

结构性质。发现扶手椅边缘的石墨醚纳米带为无磁性半导体，对称性在其能带结构中起关键

作用，晶体结构的奇偶对称性不同可以导致间接带隙到直接带隙的转变；而锯齿边缘的石墨

醚纳米带则具有铁磁性，可用于产生完全自旋极化的电流。对石墨醚纳米带的研究将有助于

相关材料的能带工程和自旋阀器件的设计。

（3）通过构建边缘缺陷，设计了基于磁性石墨醚纳米带的自旋热电器件，在温度梯度之

下可以诱导出鲁棒的自旋塞贝克效应，产生相当纯净的自旋流。分析了背后的物理机理，发

现可归因于对称的自旋相关透射谱，并对器件的自旋热电性能进行了计算和分析。研究结果

证实了磁性石墨醚热自旋器件具有出色的自旋热电性能，包括相当大的自旋塞贝克系数和相

当高的自旋热电优值。本工作为利用自旋塞贝克效应产生纯自旋流提供了一种新材料平台，

并对基于低维结构的自旋热电器件的设计提供了理论指导。

（4）研究了三种具有本征磁性的钒二硫族化合物的单层结构，发现三种结构的自旋输运

性质都具有各向异性。基于这些结构分别构建了扶手椅型和锯齿型热自旋器件，并对其热自

旋输运性质进行了探讨。证实了所有的六种器件都可以用于产生完全自旋极化的电流，解释

了它们不同的热自旋输运性质背后的机理，并探索和比较了它们的热自旋转化能力。研究结

果表明钒二硫族化合物可以作为自旋热电子学中极具潜力的候选材料。

关键词:纳米结构，密度泛函理论，非平衡格林函数，层间磁性，自旋极化输运，自旋

塞贝克效应

Abstract

Theutilizationofelectronspinsasinformationcarriersinspinelectronicdevicescouldleadto

fasterspeeds,lowerenergyconsumption,andhigherintegrationdensitythantraditionalcharge-based

electronicdevices,whichhaspromotedtheboomingdevelopmentofspintronics.Thegenerationof

spincurrentsisoneofthemostimportantissuesinspintronics.Theuniqueelectronicstructuresof

magneticmaterialsallowforthegenerationofspin-polarizedcarriers,makingthemcrucialinthe

generationofspincurrents.UsingthermalspintransporteffectssuchasthespinSeebec