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T-matrix在等离激元晶格共振中的应用

摘要

当金属纳米颗粒阵列的周期与单颗粒共振波长相当，可以在色散光谱中表现出极窄

的共振，这就是表面晶格共振（SurfaceLatticeResonance，SLR）。因为电场在颗粒周围

的热点区域高度受限，使得量子发射体能够有效耦合。特别地，由于局部态密度以及晶

格几何对系统的影响，SLR进一步加速近距离发射体的发射，从而导致自发放大辐射

（AmplifiedSpontaneousEmission，ASE）和激光，并赋予他们特殊的光学性质。因此，

通过群论根据空间对称性对晶格本征模进行分类，对于理解晶格中的辐射场十分必要。

另一方面，E(p)描述了光子本征模的能量E和动量p的关系，本质上决定了材料的光学

性质。由于能量分布是在动量空间（k空间）中定义的，因此需要以动量分辨的方式检

测能量分布（即光谱）的实验方法。借助傅立叶显微成像系统（FourierMicroscopyImaging

System，FMIS），可以从k空间和实空间研究晶格的光学特性。

但这些系统的光学响应的多尺度特性不仅给令人兴奋的物理现象带来了机遇，而且

也给精确的数值建模带来了挑战，因为它包含了中、远程周期性的相互作用。单个纳米

颗粒的响应响应具有空间特征，比波长小得多，并且包含活性介质的非线性或动态响应。

在本论文中，从最基本的等离激元相关概念、场方程组和格林函数入手，重点介绍了多

重散射T矩阵法（Multiple-scatteringT-matrixMethod，MSTMM）的发展以及在等离激

元晶格光学特性建模中的应用。MSTMM是一种线性共振模式，它结合了计算效率（由

于系统自由度的显著减少）和群论（晶格的几何特性），但仍然可以精确描述纳米颗粒

之间的光相互作用和线性共振响应（包括有限和无限晶格系统），同时展现了MSTMM

在识别ASE和激光模式（晶格本征模式）方面的能力。此外，制备了两种性能优异的纳

米光学器件：（1）厘米级宏观尺度四方铝纳米锥阵列，在高对称点上实现了多极化光束

的发射（定向ASE发射），借助MSTMM，群论和FMIS，在k空间和实空间成功识别

了ASE模式为B2晶格本征模。这为光通信和偏振成像领域的创新应用铺平了道路，有

可能改变光子技术的面貌。（2）阳极氧化铝基底四方银柱阵列，以暗模式SLR为载体，

实现了染料分子纳米激光工作达到21min的性能突破，同时MSTMM的大规模使用识

别了暗模式SLR和激光模式为A1。这为等离激元染料激光器的商业应用提供了一条可

行之路。

Ⅰ

哈尔滨工程大学硕士学位论文

关键词：表面晶格共振；群论；放大自发辐射；纳米激光；多重散射T矩阵；傅立

叶显微成像系统

Ⅱ

T-matrix在等离激元晶格共振中的应用

Abstract

Ametallicnanoparticlearraywithaperiodicitycomparabletotheindividualparticle

resonancewavelengthcanshowextremelynarrowresonancesinitsdispersionspectrum.This

isthesurfacelatticeresonance(SLR)ofthearray.Becauseelectricfieldsarehighlyconfined

inthehotspotregionaroundtheparticle,allowingquantumemitterstocoupleefficiently.SLR

furtheracceleratetheemissionofnearbyemittersduetothelocaldensityofstatesaswe