聚合物转化SiBCN复相陶瓷显微结构与介电性能研究.pdfVIP

哈尔滨工业大学硕士学位论文

摘要

先驱体转化陶瓷(PolymerDerivedCeramics,PDCs)具有分子角度可控性和

可设计性、制备复杂形状、低烧结温度、高热稳定性等优势，但也有致密度差，

难以制备大块材料等不足，是近些年来陶瓷材料领域的一个研究热点。四元体

系SiBCN陶瓷的热稳定性比二元体系SiC、SiN和三元体系SiOC、SiCN陶瓷

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更高，一般在1500℃以上才会发生相分离。虽然SiBCN陶瓷具有很好的热稳

定性，但是其相对较高的介电常数和介电损耗限制了其在高温无线无源压力传

感器上的应用。在不削弱其高温稳定性的前提下，本论文通过引入低介电常数、

低介电损耗SiO和AlO第二相，基于液相注模技术制备得到一系列成型性好、

223

低介电、低损耗的SiBCN基复相陶瓷。主要研究了引入SiO、AlO对SiBCN

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陶瓷显微组织结构与介电性能的影响规律，在此基础上研究了氧化处理对

SiBCN复相陶瓷介电性能的影响行为与机理。

首先通过液相注模法结合聚硼硅氮烷先驱体交联热解制备得到SiBCN、

SiO/SiBCN和AlO/SiBCN陶瓷。1000℃热解后，SiO和AlO在SiBCN基

223223

体中分布均匀，随着第二相含量增加（0wt.%~30wt.%），密度逐渐增大

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（SiO/SiBCN：1.57~1.68g/cm；AlO/SiBCN：1.57~2.2g/cm），热解过程中

223

收缩率减小（SiO/SiBCN：29.36%~18.97%；AlO/SiBCN：29.36%~21.31%），

223

说明二者可以作为惰性填料。引入第二相后，SiBCN陶瓷中游离碳有序化程度

降低，5wt.%SiO/SiBCN和5wt.%AlO/SiBCN的介电常数和介电损耗在4~8

223

GHz频率范围内较低且都低于SiBCN陶瓷（ε=3.24,tanδ=0.01763），其中5

r

wt.%AlO/SiBCN（ε=3.15,tanδ=0.00609）的介电常数和介电损耗要低于5wt.%

23r

SiO/SiBCN（ε=3.21,tanδ=0.01242）。

2r

对SiBCN、5wt.%SiO/SiBCN和5wt.%AlO/SiBCN在N中进行不同温

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度高温处理。随着温度升高（1200~1600℃），由于引入第二相，复相陶瓷裂纹