基于反应动力学耦合CFD方法的燃煤汞净化特性研究.pdf

哈尔滨理工大学能源动力硕士学位论文

基于反应动力学耦合CFD方法的燃煤汞净化特性研

究

摘要

我国依赖煤炭等化石燃料，能源需求不断增长。然而，煤炭燃烧释放的

有害物质，特别是汞引起广泛关注。传统污染物控制针对硫化物和氮氧化物

有效，但对于汞排放问题，动力学转化机理需深入研究。为保障环境和健康，

本文旨在通过理论分析、结构设计和数值模拟，深入探讨燃煤烟气中汞的净

化特性，实现低排放目标。通过全面研究汞的吸附、氧化、脱附机制及相关

反应动力学，为燃煤电厂环保治理提供科学支持。

0

综合了气态单质汞(Hg)排放和污染控制领域的研究成果，通过深入分

析动力学机理，发现燃煤烟气中HCl和HBr浓度是影响Hg0氧化的主要因

素之一。建立了不同的反应动力学模型和物理模型，确立了适用于本文化学

反应动力学耦合流体力学(CFD)的燃煤汞净化方法。

研究了汞在烟气中的净化特性，整合了NIST数据库和相关文献，包括

179个基元反应。通过CHEMKIN数值模拟，比较了在不同浓度HCl和HBr

下的汞氧化反应。结果显示，Hg0与Cl自由基反应生成HgCl中间体，随后

被Cl进一步氧化成HgCl。从宏观角度看，Hg/Cl均相氧化过程可视为以Cl

22

原子为主导的循环反应。与此不同，Hg0与Br自由基反应生成中间产物

HgBr，随后在HgBr+Br=HgBr+Br的过程中与Br反应，最终氧化为HgBr。

2222

然而，HgBr2的形成在Hg/Br均相氧化中还与其他反应有关，尤其是：

HgBr+HBr=HgBr+H、HgBr+HOBr=HgBr+OH以及HgBr+Br+M=HgBr+M。

222

这些反应在一定程度上促进了Hg0的氧化过程，提高了氧化效率。经数据比

对，发现HBr催化的Hg0氧化效率明显优于HCl，主要因为HBr分解产生

的Br自由基化学活性高于HCl释放的Cl自由基。这高活性使得Br自由基

更快速高效地与汞发生化学反应，促成中间产物HgBr形成，为后续转化为

终产物HgBr2打下了坚实基础。

-I--

哈尔滨理工大学能源动力硕士学位论文

建立了烟道三维数值模拟几何模型，用CHEMKIN软件和FLUENT软

0

件反应动力学和流体力学的耦合计算，对气态单质汞(Hg)在烟道内的氧化

过程进行模拟。在化学发应流中，组分浓度变化所引起的扩散会与化学发应，

流体流动和传热之间相互影响。通过分析烟道内不同组分的浓度分布，来判

0

断烟道内气态单质汞(Hg)的氧化情况，结果显示，在50ppmHBr下气态单质

0

汞(Hg)的氧化效率与在CHEMKIN软件中计算的结果高度一致。

本文提出了一种模拟燃煤烟气中汞均相氧化的方法，通过CHENKIN和

FLUENT软件的耦合模拟。实验结果与模拟结果在相同工况下基本一致。这

一工作有助于解析Hg0均相氧化过程中相关组分流动与发应特性，为燃煤电

厂内汞的氧化等过程提供科学依据。

关键词燃煤汞；FLUENT；均相氧化；CHEMKIN

-