乙醇脱氢氨化制乙腈的CoL_Al_2O_3催化剂研究.pdfVIP

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目录

第1章绪论1

1.1研究背景1

1.2乙腈简介2

1.2.1乙腈的性质2

1.2.2乙腈的应用2

1.3乙腈主要合成工艺3

1.3.1丙烯腈副产物回收乙腈4

1.3.2一氧化碳氨化合成乙腈4

1.3.3甲醇与氨反应合成乙腈5

1.3.4乙酸与氨合成乙腈5

1.3.5乙烷氨氧化合成乙腈5

1.3.6乙烯氨氧化合成乙腈6

1.3.7乙醇氨氧化合成乙腈6

1.3.8乙醇脱氢氨化合成乙腈7

1.4乙腈国内外市场概况8

1.5论文研究内容8

1.6论文的创新点9

第2章实验材料及方法表征10

2.1实验试剂和实验仪器10

2.1.1实验试剂10

2.1.2实验仪器10

2.2xM-yN/AlO催化剂的制备11

23

2.3催化性能的评价11

2.4表征方法11

2.4.1X射线粉末衍射仪(XRD)11

2.4.2透射电子显微镜(TEM)12

2.4.3X射线光电子能谱(XPS)12

2.4.4N2物理吸附脱附表征(BET)12

2.4.5氨气程序升温脱附表征(NH-TPD)12

3

2.4.6热重分析(TGA)12

2.4.7智能吸附重量分析(IGA)12

第3章乙醇脱氢制乙腈反应热力学分析13

3.1引言13

3.2乙醇脱氢氨化制乙腈反应路径13

3.3HSC软件计算13

3.4热力学计算方法14

3.4.1乙醇氨化反应不同反应焓变ΔHθ的变化规律15

rm

3.4.2乙醇氨化反应不同产物的ΔGθ的变化规律17

rm

3.4.3乙醇脱氢氨化反应(1)-(5)的平衡常数Kθ的变化规律19

3.4.4乙醇脱氢氨化反应各产物平衡选择性的变化规律——压力

的影响21

3.4.5乙醇氨化反应不同氨醇比下各产物平衡选择性的计算24

3.5小结26

第4章乙醇脱氢氨化合成乙腈——Co-基催化剂的优选与改性27

4.1前言27

4.2结果与讨论28

4.2.1AlO为载体的Cu、Co、Ni催化剂的筛选28

23

4.2.2Co-基催化剂载体的筛选30

4.2.3稀土元素对优选的Co/AlO催化剂的改性30

23

4.3小结33

第5章乙醇脱氢胺化合成乙腈——Co-基催化剂改性前后物理化学

性质的评价34

5.1前言34

5.2结果与讨论34

5.2.1La修饰对20Co/AlO催化剂结构的影响34

23

5.2.2La修饰对20Co/AlO催化剂活性位的影响38

23

5.3小结44

第6章乙醇脱氢氨化合成乙腈——La改性Co基催化剂反应条件的

优化及寿命评价45

6.

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