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表面修饰对g-C3N4材料结构、电子性质及光催化性能的影响与调控研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在当今社会,环境污染与能源危机已成为全球亟待解决的两大难题。随着工业化进程的加速和人口的不断增长,人类对能源的需求持续攀升,而传统化石能源的过度开采与使用,不仅导致其储量日益枯竭,还引发了一系列严重的环境问题,如大气污染、水污染、土壤污染以及温室气体排放导致的全球气候变化等。这些问题对生态系统的平衡、人类的健康和社会经济的可持续发展构成了巨大威胁。

光催化技术作为一种绿色、可持续的技术,在解决环境污染和能源危机方面展现出了巨大的潜力。它利用光能驱动化学反应,在常温常压下即可实现对有机污染物的降解、水的分解制氢以及二氧化碳的还原等重要反应,为环境净化和新能源开发提供了新的途径。光催化技术的核心是光催化剂,理想的光催化剂应具备高效的光吸收能力、良好的光生载流子分离与传输性能以及高的催化活性和稳定性。

石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的非金属有机聚合物半导体光催化材料,近年来受到了科研界的广泛关注。g-C3N4由地球上储量丰富的碳(C)和氮(N)元素组成,具有独特的二维类石墨烯层状结构,其中C、N原子通过sp2杂化形成高度离域的π共轭体系。这种结构赋予了g-C3N4诸多优异的性能:适中的带隙(约2.7eV)使其能够被可见光激发,拓宽了对太阳能的利用范围;良好的化学稳定性和热稳定性,使其在各种反应条件下都能保持结构和性能的稳定;无毒、价格低廉且易于制备,具有大规模应用的潜力;能够有效活化分子氧,产生超氧自由基,在有机污染物降解和室内空气污染治理等方面表现出独特的优势。因此,g-C3N4在光催化领域具有广阔的应用前景,有望成为解决环境污染和能源问题的关键材料之一。

然而,原始的g-C3N4在实际应用中仍存在一些局限性。例如,其光生载流子复合速率较快,导致电子-空穴对在材料内部容易复合,极大地降低了光催化效率;比表面积相对较小,活性位点有限,限制了光催化反应的进行;电荷转移效率低下,影响了光生载流子的传输和利用;可见光吸收范围较窄,对太阳能的利用效率有待进一步提高。这些缺点严重制约了g-C3N4在实际光催化应用中的性能和选择性,阻碍了其大规模商业化应用的进程。

为了克服g-C3N4的上述缺点,提高其光催化性能,表面修饰成为了一种有效的手段。通过对g-C3N4进行表面修饰,可以在不改变其主体结构的前提下,调控其表面性质和电子结构,从而改善光生载流子的分离与传输效率、增加活性位点数量、拓宽可见光吸收范围以及提高材料的稳定性。常见的表面修饰方法包括官能团改性、分子化修饰、掺杂(小分子掺杂、非金属元素掺杂、金属元素掺杂等)、异质结的构建、形貌调整等。这些修饰方法可以单独使用,也可以相互结合,协同作用,以实现对g-C3N4性能的全面优化。

深入研究表面修饰对g-C3N4材料的结构、电子性质和光催化性能的调控机制,具有重要的理论意义和实际应用价值。从理论层面来看,有助于深入理解光催化反应的本质,揭示材料结构与性能之间的内在联系,为光催化材料的设计和优化提供坚实的理论基础;从实际应用角度出发,能够为开发高性能的g-C3N4基光催化剂提供有效的策略和方法,推动光催化技术在环境净化、能源转换等领域的广泛应用,为解决环境污染和能源危机问题做出积极贡献。

1.2g-C3N4材料概述

石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种具有类石墨烯结构的二维片层状聚合物半导体材料,仅由地球上储量丰富的碳(C)和氮(N)两种元素组成。其结构独特,C、N原子通过sp2杂化,以共价σ键和π键相互连接,形成了高度离域的π共轭体系。在g-C3N4的结构中,存在两种基本的结构单元,分别是以三嗪环(C3N3)和3-s-三嗪环(C6N7)为基础,通过这些结构单元在平面上的无限延伸,构建起了g-C3N4的二维网状结构,相邻的二维纳米片层之间则通过较弱的范德华力相互结合在一起。众多研究表明,基于3-s-三嗪环结构单元连接而成的g-C3N4结构更为稳定,这种稳定性使得g-C3N4在各种环境下都能保持相对稳定的结构,为其性能的发挥提供了坚实基础。

从电子性质方面来看,g-C3N4具有适中的带隙,其带隙值约为2.7eV。这种带隙宽度决定了g-C3N4能够吸收特定波长范围的光,尤其是可见光部分,从而被可见光激发产生光催化活性,有效拓宽了对太阳能的利用范围,相比一些只能在紫外光激发下工作的光催化剂,具有明显的优势。当g-C3N4受到能量大于其带隙的光照射时,价带中的电子会吸收光子能量

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