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化学修饰电极：流动注射不可逆双安培法中的制备、应用与展望

一、引言

1.1研究背景与意义

在现代分析检测领域，电化学分析方法凭借其灵敏度高、分析速度快、仪器设备相对简单等优势，占据着重要地位。化学修饰电极和流动注射不可逆双安培法作为电化学分析中的关键技术，近年来受到了广泛关注。

化学修饰电极（ChemicalModifiedElectrode，CME）是通过化学方法对电极表面进行修饰，在电极表面引入特定的化学物质，从而改变电极的性质，使其具有特定的化学和电化学功能。这种电极突破了传统电极的局限性，能够在分子水平上实现对电极反应的调控。例如，通过在电极表面修饰具有特定功能的分子、离子或聚合物，可以实现对特定物质的选择性识别和检测，极大地提高了电极的灵敏度和选择性。从20世纪70年代问世以来，化学修饰电极发展迅速，其制备方法不断创新，应用领域也日益广泛，涵盖了生物分析、环境监测、药物分析等多个领域。

流动注射分析（FlowInjectionAnalysis，FIA）是一种将一定体积的样品注入到连续流动的载流中，在化学反应尚未达到平衡的非稳态条件下，对样品进行在线检测的分析技术。它具有分析速度快、精度高、试剂消耗少、易于自动化等优点，被广泛应用于各种分析领域。而流动注射双安培法是在流动注射分析的基础上，基于双安培检测原理发展起来的一种电化学检测技术。其中，不可逆双安培法通过偶合两个各自独立的、具有相反电极反应过程的不可逆电对来构建双安培体系，不仅拓宽了可逆双安培法的应用范围，还能在非常小的外加电压甚至0V时实现对分析物的检测，具有较好的选择性和高灵敏度。该技术已成功应用于抗坏血酸、羟胺、半胱氨酸等多种物质的直接测定。

将化学修饰电极与流动注射不可逆双安培法相结合，能够充分发挥两者的优势。化学修饰电极的高选择性和灵敏性，为流动注射不可逆双安培法提供了更具特异性的检测界面，使得检测体系能够更有效地识别和检测目标物质；而流动注射不可逆双安培法的自动化和快速分析特性，则为化学修饰电极在实际样品检测中的应用提供了高效的分析手段，实现了对样品的快速、准确分析。这种结合在分析检测领域展现出巨大的应用潜力，例如在生物医学检测中，能够实现对生物分子的高灵敏检测，为疾病的早期诊断和治疗提供有力支持；在环境监测方面，可以快速检测环境中的污染物，及时准确地反映环境质量状况；在食品安全检测领域，能够对食品中的有害物质进行快速筛查和定量分析，保障食品安全。

综上所述，化学修饰电极与流动注射不可逆双安培法的结合在分析检测领域具有重要的研究意义和广泛的应用前景。通过深入研究两者的结合应用，可以为解决实际分析检测中的难题提供新的思路和方法，推动分析检测技术的发展与进步。

1.2国内外研究现状

1.2.1化学修饰电极制备方法的研究进展

化学修饰电极自问世以来，其制备方法不断推陈出新。早期，共价键合法是制备单分子层修饰电极的重要方法之一。该方法一般分为两步，首先对电极表面进行预处理，引入键合基，然后进行表面有机合成，将预定功能团连接在电极表面。例如，科研人员通过共价键合法将特定的有机分子修饰到电极表面，实现了对特定物质的选择性检测。然而，这种方法手续繁琐、过程复杂耗时，且覆盖量较低，在一定程度上限制了其广泛应用。

吸附法也是早期常用的制备方法，它往往发生在分子量高、熔点高或含不饱和键的分子溶液中，当把电极浸入该溶液时就会发生吸附。此方法简便易行，但形成吸附膜的有序性不高，导致修饰电极的性能不够稳定和重现性较差。

随着研究的深入，自组装膜法逐渐受到关注。这种方法不靠外力，分子自发地强吸附在固/液界面上形成高度有序、定向密集、组织完好和稳定的分子单层，即自组装单层膜（Self-AssembledMonolayer，SAM）。SAM是研究表面和界面现象的理想模型体系，为化学修饰电极的制备提供了新的思路。例如，利用自组装膜法将具有特定功能的分子修饰到电极表面，能够实现对目标物质的高选择性识别和检测，大大提高了化学修饰电极的性能。

在多分子层修饰电极的制备方面，聚合物薄膜法是一种重要的方法，它分为以聚合物为试剂的制备法（蘸涂、滴涂和旋涂及电沉积）和以单体为试剂的聚合法（化学、辐射和电化学聚合）两种。聚合物薄膜电极的结构丰富，含活性体浓度高，能提供许多可利用的势场，其制备方法简单，稳定性高，特别有利于应用拓展。例如，通过电化学聚合法制备的聚苯胺修饰电极，在电催化、传感器等领域展现出良好的性能。导电聚合物（聚吡咯、聚噻吩、聚苯胺等一类具有大π键、长程共轭形成刚性的链结构）膜修饰电极具有电子导电性，能在氧化还原过程中调制聚合物膜的导电/绝缘状态，而且本身是电活性的，呈现出诸多潜在的研发价值。

近年来，随着纳米技术的飞速发展，利用纳