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基于腔衰荡光谱的大气NO3与N2O5探测及夜间化学过程解析

一、引言

1.1研究背景与意义

大气作为人类赖以生存的基本环境要素，其质量状况直接关系到人类的健康、生态系统的平衡以及社会经济的可持续发展。随着工业化、城市化进程的加速，大气污染问题日益严峻，成为全球关注的焦点。大气化学过程极为复杂，涉及众多活性物种的相互作用，其中NO3和N2O5在大气化学中扮演着关键角色，对大气环境有着深远影响。

NO3自由基是夜间大气中重要的氧化剂，其在夜间大气化学过程中发挥着核心作用。在光照不足的夜间，OH自由基等白天的主要氧化剂浓度大幅降低，NO3自由基则成为主导的氧化物种。它可与挥发性有机化合物（VOCs）发生反应，而VOCs是大气中一类重要的污染物，来源广泛，包括机动车尾气排放、工业生产挥发、溶剂使用以及生物源排放等。NO3与VOCs的反应会生成一系列复杂的有机产物，其中有机硝酸酯是重要的二次污染物之一。有机硝酸酯不仅自身具有一定的环境效应，还可能在大气中进一步参与光化学反应，生成更多的活性自由基，从而影响大气的氧化性和光化学烟雾的形成。而且，NO3与生物烃，如异戊二烯、单萜烯等的反应，对夜间有机硝酸盐和二次有机气溶胶（SOA）的生成具有重要贡献。二次有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分，可通过散射和吸收太阳辐射影响地球的能量平衡，还可能作为云凝结核影响云的形成和降水过程，对区域和全球气候产生重要影响。

N2O5同样在大气化学过程中占据重要地位。NO3与N2O5之间存在着快速的热平衡关系，这种平衡关系在夜间大气化学中起到了关键的调节作用。N2O5的非均相反应是大气化学中的一个重要过程，它在颗粒物表面发生水解反应，生成硝酸（HNO3）和其他含氮化合物。这一过程不仅影响着大气中NOx（NO和NO2的总称）的去除，还对大气中硝酸盐的生成和分布有着重要影响。大气中的硝酸盐是细颗粒物（PM2.5）的重要组成部分，在灰霾天气的形成过程中扮演着关键角色。在重污染天气条件下，大气中N2O5的非均相反应速率会显著增加，导致硝酸盐的大量生成，从而加剧了PM2.5的污染程度，降低大气能见度，对人体健康和生态环境造成严重危害。

鉴于NO3和N2O5在大气化学过程中的关键作用，准确测量它们的浓度水平及变化规律，对于深入研究夜间大气化学过程具有不可替代的重要意义。通过对NO3和N2O5的探测，能够为大气化学模型提供关键的输入参数，提高模型对大气化学过程的模拟能力和预测准确性。大气化学模型是研究大气污染形成机制、传输规律和预测未来变化趋势的重要工具，而准确的输入参数是保证模型可靠性的基础。只有通过对NO3和N2O5等关键物种的精确测量，才能使模型更真实地反映大气化学过程的复杂性，为制定有效的大气污染防治策略提供科学依据。而且，研究NO3和N2O5的化学过程有助于揭示大气中污染物的转化机制和迁移规律，这对于理解大气复合污染的形成机制至关重要。大气复合污染是指多种污染物在复杂的大气环境中相互作用，形成的一种新型污染现象，其形成机制涉及多个物理、化学和生物过程。深入研究NO3和N2O5的化学过程，可以帮助我们更好地认识大气复合污染的本质，从而为制定针对性的污染防控措施提供理论支持。

我国大气状况复杂多样，不同地区、不同季节的大气污染特征存在显著差异。在北方地区，冬季供暖期大量燃煤排放的污染物与不利的气象条件相结合，容易导致严重的雾霾天气；而在南方地区，由于气候湿润、植被丰富，生物源排放的挥发性有机物对大气化学过程的影响更为突出。而且，随着城市化和工业化的快速发展，我国城市地区的大气污染呈现出复合型污染的特点，NOx、VOCs、颗粒物等多种污染物相互作用，使得大气化学过程更加复杂。在这种背景下，开展大尺度、高灵敏的NO3自由基和N2O5准确探测，对于全面了解我国夜间大气化学过程的特点和规律，制定适合我国国情的大气污染防治策略具有重大的现实意义。

本研究基于腔衰荡光谱技术开展大气NO3和N2O5探测及夜间化学过程研究。腔衰荡光谱技术作为一种高灵敏度的光谱分析技术，具有极高的探测灵敏度和时间分辨率，能够满足对大气中痕量NO3和N2O5的高精度测量需求。通过搭建基于该技术的测量系统，并对其进行参数表征和优化，能够实现对NO3和N2O5的准确测量。在此基础上，对不同地区、不同季节的大气NO3和N2O5进行外场观测，研究它们的浓度变化特征、生成及损耗机制，以及对二次污染物生成的贡献，有助于进一步深化对夜间大气化学过程的理解，为我国大气污染防治提供科学依据和技术支持。

1.2国内外研究现状

在大气NO3和N2O5探测领域，腔衰荡光谱技术凭借其高