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锌镁络合物：二氧化碳与环氧化合物反应的高效催化体系探究

一、引言

1.1研究背景

随着全球工业化进程的加速，二氧化碳（CO_2）的排放量急剧增加，由此引发的温室效应已成为威胁全球生态平衡和人类可持续发展的严峻问题。据国际能源署（IEA）数据显示，2023年全球CO_2排放量达到了368亿吨，创历史新高。在这一背景下，实现CO_2的有效捕集、利用与封存（CCUS）成为国际社会广泛关注的焦点。其中，将CO_2作为一种丰富、廉价且可再生的碳资源，通过化学转化合成高附加值化学品和材料，不仅有助于缓解CO_2排放带来的环境压力，还能为化学工业提供新的原料来源，具有重要的经济和环境效益。

环氧化合物作为一类重要的有机中间体，分子中含有高度活泼的环氧基团，具有很强的反应活性，能够与多种亲核试剂发生开环反应，在有机合成领域占据着举足轻重的地位。CO_2与环氧化合物的反应是目前研究最为广泛和深入的CO_2化学转化路径之一，这一反应能够在温和条件下高效进行，生成具有重要应用价值的环碳酸酯、聚碳酸酯等产物。环碳酸酯是一类性能优良的极性有机溶剂，被广泛应用于电池电解液、有机合成中间体、药物载体等领域；聚碳酸酯则是一种综合性能优异的热塑性工程塑料，具有高强度、高韧性、高透明度、良好的尺寸稳定性和耐化学腐蚀性等特点，在电子电器、汽车制造、建筑材料、光学仪器等众多领域有着广泛的应用。

在CO_2与环氧化合物的反应体系中，催化剂起着至关重要的作用，它能够降低反应的活化能，提高反应速率和选择性，使反应在较为温和的条件下顺利进行。目前，用于该反应的催化剂种类繁多，包括金属配合物、有机小分子催化剂、离子液体、负载型催化剂等。其中，金属配合物催化剂因其独特的电子结构和配位环境，能够对反应底物进行有效的活化和定向催化，展现出较高的催化活性和选择性，成为研究的热点之一。

锌和镁作为地壳中含量较为丰富的金属元素，具有价格低廉、环境友好、生物相容性好等优点。基于锌和镁的络合物催化剂在CO_2与环氧化合物的反应中展现出了独特的催化性能和潜在的应用价值。锌络合物通常具有适中的Lewis酸性，能够有效地活化环氧化合物的环氧键，使其更容易受到亲核试剂的进攻；镁络合物则在调节反应活性和选择性方面表现出一定的优势，通过合理设计配体结构，可以实现对反应路径和产物分布的精准调控。此外，锌和镁络合物还具有良好的稳定性和可重复性，能够在多次循环使用后仍保持较高的催化活性，这为其在工业生产中的应用提供了有力保障。例如，近期中国石油化工股份有限公司申请的一项名为“一种用于催化二氧化碳与环氧丙烷共聚合的催化剂及其制备方法和应用”的专利（公开号CN202410485240.9）中，所涉及的催化剂包含锌化合物和镁化合物，该催化剂制备方法简便，催化活性高且选择性优，生成的聚合物数均分子量Mn\geq2.0\times10^4，聚合物链段中聚醚含量不大于1.5％，充分展示了锌和镁络合物在该领域的催化潜力。

1.2研究目的与意义

本研究旨在深入探究锌和镁络合物作为催化剂在二氧化碳与环氧化合物反应中的性能表现、作用机制以及潜在应用价值，为开发高效、绿色、可持续的CO_2转化技术提供理论依据和实验支持。具体研究目的如下：

系统研究锌和镁络合物的催化性能：通过改变锌和镁络合物的配体结构、金属中心的电子云密度以及反应条件（如温度、压力、反应时间、催化剂用量等），系统考察其对二氧化碳与环氧化合物反应的催化活性、选择性和稳定性的影响规律，明确各因素之间的相互关系，优化反应条件，以实现目标产物的高收率和高选择性合成。例如，精确调控反应温度在30-80℃范围内，研究其对以环氧丙烷和二氧化碳为原料合成碳酸丙烯酯反应的影响，分析不同温度下产物收率和选择性的变化趋势。

深入剖析催化反应机理：运用先进的光谱学技术（如傅里叶变换红外光谱FT-IR、核磁共振波谱NMR、X射线光电子能谱XPS等）、量子化学计算方法以及原位表征技术，深入研究锌和镁络合物催化二氧化碳与环氧化合物反应的微观过程，明确催化剂活性中心与反应底物之间的相互作用方式、反应中间体的形成与转化路径以及反应的决速步骤，从分子层面揭示催化反应的本质，为催化剂的理性设计和优化提供理论指导。比如利用FT-IR实时监测反应过程中化学键的变化，结合量子化学计算模拟反应体系的能量变化，确定反应的具体路径和关键中间体。

探索催化剂的循环使用性能和工业化应用潜力：评估锌和镁络合物催化剂在多次循环使用过程中的活性保持情况、结构稳定性以及对反应选择性的影响，研究催化剂失活的原因及可能的再生方法，通过优化催化剂的制备工艺和反应条件，提高催化剂的循环使用次数和使用寿命；结合工业生产实际需求，对反应过程进行放大实验研究，考察催化剂在大规模生产中的性