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红光/近红外汞离子荧光探针：设计策略、性能优化与多元应用

一、引言

1.1研究背景与意义

汞作为一种剧毒的重金属元素，在自然环境中广泛存在。其来源既涵盖火山喷发、岩石风化等自然过程，也包含人类的工业活动，如煤炭燃烧、金矿开采、化工生产以及水泥制造等。这些活动产生的微量汞最终会进入淡水和海洋系统，由于汞具有生物累积性，在生态系统中沿着食物链不断富集，经过长期的生化降解以及对含硫、硫醇和硒的蛋白有高亲和力，从而对生态系统、人体和其他生物产生有害的影响。例如，在严重的情况下，甲基汞引起的中毒会导致水俣病，使胎儿出现脑瘫症状；汞中毒还可能导致神经系统和肾脏的不可逆损伤，表现为记忆力减退、注意力不集中、肾功能衰竭等，对人类的生命健康构成了严重威胁。因此，建立一种准确、快速地检测汞离子的分析方法，对于环境保护、食品安全监测以及人类健康保障等方面都具有重要的理论和实际应用价值。

在众多汞离子检测技术中，荧光检测方法脱颖而出，成为复杂环境中汞离子检测的有效工具之一。与传统的检测技术，如直接汞分析仪（DMA）、电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）和原子吸收光谱（AAS）相比，荧光检测方法具有快捷方便的检测方式，无需复杂的样品预处理过程，能够实现快速检测；响应速度快，能够实时监测汞离子的浓度变化；灵敏度高，可以检测到极低浓度的汞离子；以及良好的选择性，能够在复杂的样品基质中准确识别汞离子。

在荧光检测领域，红光/近红外荧光探针相较于传统的可见光荧光探针，具有独特的优势。生物样品在可见光区域通常存在较强的自身荧光背景信号，这会严重干扰检测结果，导致检测的准确性和灵敏度下降。而红光/近红外荧光探针的发射波长在600nm以上，处于生物样品自身荧光背景较低的区域，能够有效减少背景干扰，提高检测的信噪比。此外，红光/近红外光在生物组织中的穿透能力更强，能够实现对深层组织中汞离子的检测和成像，为生物医学研究和临床诊断提供了更有力的工具。因此，开发性能优异的红光/近红外汞离子荧光探针具有重要的科学意义和实际应用价值，有望为汞离子检测领域带来新的突破。

1.2国内外研究现状

近年来，国内外科研人员在汞离子荧光探针的研究方面取得了丰硕的成果。在探针的设计与合成上，研究人员基于不同的荧光团和识别机理，开发出了多种多样的汞离子荧光探针。例如，以氟硼二吡咯（BODIPY）、罗丹明、1，8-萘酰亚胺等作为荧光团的汞离子荧光探针被广泛研究。其中，罗丹明类探针由于其具有良好的荧光性质，通过螯合汞离子可导致“开-关”型的荧光变化，常用于细胞或环境中的汞离子检测；硫醚或硫醇基团修饰探针利用汞离子与硫原子的强亲和力，通过Hg2?与这些基团的强结合来诱发荧光信号变化；菁染料探针可通过设计与Hg2?的特定反应位点，实现近红外区域的荧光增强或猝灭，用于深层组织成像中的汞离子检测。

在应用研究方面，汞离子荧光探针已被广泛应用于环境监测、食品安全、生物医学研究等多个领域。在环境监测中，用于检测水源、土壤和大气中的汞污染，帮助评估环境中的汞离子含量；在食品安全领域，可用于分析食物中的汞含量，确保食品符合安全标准；在生物医学研究中，探针可以用于检测细胞或动物体内的汞离子浓度，研究汞的生物积累及其对生物体的毒性，还可用于早期检测与汞离子神经毒性相关的神经系统疾病，如阿尔茨海默病、帕金森病等，有助于早期诊断和干预。

然而，现有研究仍存在一些不足之处。部分荧光探针存在选择性不够高的问题，容易受到其他金属离子的干扰，特别是Cu2?、Pb2?和Cd2?等可能共存的重金属离子，导致检测结果的准确性受到影响；一些探针的灵敏度有待进一步提高，无法满足对极低浓度汞离子检测的需求；此外，能够在红光至近红外区域（600nm）实现高效检测汞离子的荧光探针数量相对较少，且部分探针的合成方法复杂，成本较高，限制了其大规模应用。因此，开发高选择性、高灵敏度、合成简便且成本低廉的红光/近红外汞离子荧光探针，仍然是该领域亟待解决的重要问题。

1.3研究内容与方法

本论文主要围绕红光/近红外汞离子荧光探针的设计、合成及其应用展开研究。具体内容包括：

基于对汞离子特异性识别机理的研究，设计并合成新型的红光/近红外汞离子荧光探针。通过合理选择荧光团和识别基团，优化探针的分子结构，期望获得具有高选择性、高灵敏度和良好生物相容性的荧光探针。

对合成的荧光探针进行全面的表征，利用质谱、核磁共振、红外光谱、紫外-可见光谱、荧光光谱等多种光谱技术，确定探针的结构和物化性质，深入研究探针与汞离子之间的相互作用机制，明确荧光信号变化与汞离子浓度之间的关系。

系统考察荧光探针对汞离子的检测性能，包括选择性、灵敏度、检测限、响应时间等。通过对比实验，研究不同干扰物质对探针检测汞离子