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Mn/Ce改性椰壳活性炭低温吸附NO：性能、机理与应用潜力探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的加速和能源消耗的不断增加，大气污染问题日益严峻。氮氧化物（NOx）作为大气污染物的主要成分之一，其排放对环境和人类健康造成了严重威胁。在NOx中，NO是最主要的存在形式，约占人为排放总量的90%以上。据统计，全球每年排入大气的NOx总量高达5000万t，且呈现持续增长的趋势。

NO的危害主要体现在多个方面。首先，对人体健康而言，NO对血红蛋白具有极强的亲和力，是氧的数十万倍。一旦进入血液，它会迅速与血红蛋白结合，导致人体缺氧，长时间暴露在1-1.5mg/I的NO环境中，极易引发支气管炎、肺气肿等疾病，甚至可能促使支气管上皮细胞发生淋巴组织增生，增加患肺癌的风险。其次，NO排放到大气中后，会参与一系列复杂的化学反应，对环境产生严重影响。它是形成酸雨、酸雾的主要原因之一，遇水会生成HNO3、HNO2，随雨水降落地面，破坏土壤和水体生态平衡，加速岩石风化和金属腐蚀。同时，NO与碳氢化合物在强阳光作用下，会发生光化学反应，生成光化学烟雾，其中主要成分如O3、PAN（过氧乙酰基硝酸酯）等，对人体的眼、鼻、心、肺及造血组织等均有强烈的刺激和损害作用，PAN还具有致癌性。此外，NOx中的N2O在高空同温层会破坏臭氧层，使更多紫外线辐射到地面，不仅增加皮肤癌的发病率，还可能影响人体免疫系统，而且N2O吸收红外线的能力是CO2的两倍以上，加剧了全球的温室效应。

为了有效控制NO的排放，众多治理技术应运而生，如气相反应法、等离子体活法、吸附法、液体吸收法、微生物法等。在这些方法中，吸附法因具有操作简单、能耗低、可回收利用等优点而备受关注。活性炭作为一种常用的吸附剂，具有高度发达的孔隙结构、巨大的比表面积和独特的表面官能团，使其对NO具有一定的吸附能力。其中，椰壳活性炭由于其来源广泛、价格相对较低、机械强度高、吸附性能良好等特点，在环保领域得到了广泛应用。例如，在空气净化方面，椰壳活性炭被用于制作防毒面具、空气净化器等，能够有效去除空气中的有害气体和异味；在水处理领域，它可用于净化饮用水和处理工业废水，去除水中的有机物、重金属离子等杂质。

然而，传统椰壳活性炭对NO的吸附性能仍存在一定局限性，尤其是在低温条件下，吸附容量和吸附效率较低，难以满足日益严格的环保要求。通过对椰壳活性炭进行改性，可以有效提高其对NO的吸附性能。其中，Mn/Ce改性是一种较为有效的方法。Mn具有多种氧化态，能够在反应中提供丰富的活性位点，促进NO的氧化和吸附；Ce则具有良好的储氧和释氧能力，能够调节催化剂表面的氧物种浓度，提高催化剂的活性和稳定性。将Mn和Ce负载到椰壳活性炭上，有望协同发挥两者的优势，显著提高椰壳活性炭在低温下对NO的吸附性能。

因此，开展Mn/Ce改性椰壳活性炭低温吸附NO的实验研究具有重要的现实意义。一方面，能够为解决大气中NO污染问题提供更有效的技术手段，减少NO对环境和人类健康的危害；另一方面，有助于拓展椰壳活性炭的应用领域，提高其在环保领域的应用价值，为开发新型高效的吸附剂提供理论和实验依据。

1.2国内外研究现状

在活性炭吸附NO的研究方面，国内外学者已进行了大量工作。活性炭因其独特的物理化学性质，对NO表现出一定的吸附能力。其吸附性能主要取决于孔隙结构和表面化学性质。发达的孔隙结构能够提供更多的吸附位点，有利于NO的物理吸附；而表面的官能团，如羟基、羧基、羰基等，则参与NO的化学吸附过程。

国外早在20世纪就开始了对活性炭吸附NO的研究。一些研究表明，通过优化活性炭的制备工艺，如改变活化温度、活化时间和活化剂种类等，可以调控活性炭的孔隙结构和表面化学性质，从而提高其对NO的吸附性能。例如，采用物理活化法，利用水蒸气或CO2在高温下对活性炭进行活化，能够增加活性炭的比表面积和孔隙率，提高对NO的吸附容量。同时，研究发现，活性炭的吸附性能还受到吸附条件的影响，如温度、NO浓度、气体流速等。在低温范围内，物理吸附占据主导地位；随着温度升高，化学吸附逐渐增强，但过高的温度会导致吸附剂的脱附现象加剧，降低吸附效率。

国内在活性炭吸附NO的研究方面也取得了不少成果。有学者通过实验研究了不同原料制备的活性炭对NO的吸附性能，发现以椰壳为原料制备的活性炭具有较好的吸附效果，其丰富的微孔结构和适当的表面官能团使其对NO具有较高的亲和力。此外，研究人员还关注到活性炭在实际应用中的再生问题，开发了多种再生方法，如热再生、化学再生等，以降低吸附剂的使用成本，提高其循环利用