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加压脱除富氧燃烧烟气酸性污染物的模拟计算及实验研究

一、研究背景与意义

在全球能源需求持续增长和环境保护意识日益增强的背景下，富氧燃烧技术作为一种具有巨大潜力的碳捕集与封存（CCS）关键技术，受到了广泛关注。富氧燃烧是指利用高浓度氧气（通常氧气浓度在80%以上）代替空气与燃料进行燃烧，产生的烟气主要由CO?、H?O以及少量的酸性污染物（如SO?、NO?等）组成。其中，酸性污染物的存在不仅会对设备造成腐蚀，还会在烟气净化和CO?压缩封存过程中带来一系列问题，因此，高效脱除富氧燃烧烟气中的酸性污染物至关重要。

传统的烟气酸性污染物脱除技术多在常压下进行，但在富氧燃烧系统中，烟气通常处于加压状态，这为酸性污染物的脱除带来了新的机遇与挑战。加压条件下，气体的溶解度显著提高，传质速率加快，有望提高酸性污染物的脱除效率。然而，加压环境也会改变反应的热力学和动力学特性，使得脱除过程变得更为复杂。目前，关于加压条件下富氧燃烧烟气酸性污染物脱除的研究还不够深入，相关的模拟计算和实验数据较为缺乏。因此，开展加压脱除富氧燃烧烟气酸性污染物的模拟计算及实验研究，对于优化脱除工艺、提高脱除效率、降低运行成本具有重要的理论和实际意义。

二、模拟计算部分

（一）模型建立

本研究采用AspenPlus软件建立加压脱除富氧燃烧烟气酸性污染物的模拟模型。该模型以富氧燃烧产生的烟气为处理对象，烟气主要成分包括CO?、H?O、SO?、NO、NO?等。模拟过程中，采用电解质非随机两液体（Electrolyte-NRTL）模型来描述体系的热力学性质，该模型能够较好地处理电解质溶液中的离子相互作用，适用于酸性污染物吸收过程的模拟。

模型的建立基于以下假设：

烟气在吸收塔内的流动为稳态流动；

吸收过程为等温过程，忽略热量传递对反应的影响；

吸收塔内的传质过程仅考虑气液两相间的传质；

吸收剂为纯液体，不考虑吸收剂中杂质对反应的影响。

（二）反应机理

加压脱除富氧燃烧烟气酸性污染物的过程主要涉及SO?和NO?在吸收剂中的溶解和化学反应。

SO?的溶解和反应：SO?是一种酸性气体，在水中的溶解遵循亨利定律。溶解后的SO?会与水发生反应生成亚硫酸（H?SO?），亚硫酸进一步解离为氢离子（H?）和亚硫酸氢根离子（HSO??）、亚硫酸根离子（SO?2?）。在有氧存在的条件下，亚硫酸还会被氧化为硫酸（H?SO?）。相关反应方程式如下：

SO?（g）?SO?（l）

SO?（l）+H?O?H?SO?

H?SO??H?+HSO??

HSO???H?+SO?2?

2H?SO?+O?=2H?SO?

NO?的溶解和反应：NO?主要包括NO和NO?。NO在水中的溶解度较低，而NO?在水中会发生歧化反应生成硝酸（HNO?）和一氧化氮（NO）。在加压和有氧化剂存在的条件下，NO可以被氧化为NO?，从而提高其脱除效率。相关反应方程式如下：

3NO?+H?O=2HNO?+NO

2NO+O?=2NO?

（三）模拟参数设置

模拟计算中涉及的主要参数包括烟气组成、压力、温度、液气比、吸收剂种类等。具体参数设置如下：

烟气组成（体积分数）：CO?85%、H?O10%、SO?0.3%、NO0.1%、NO?0.05%、O?4.55%；

压力范围：0.1-1.0MPa；

温度：50℃；

液气比：5-20L/m3；

吸收剂：清水、NaOH溶液（浓度0.1mol/L）、Ca(OH)?溶液（浓度0.1mol/L）。

（四）模拟结果与分析

压力对脱除效率的影响：在其他参数不变的情况下，随着压力的升高，SO?和NO?的脱除效率均呈现上升趋势。当压力从0.1MPa升高到1.0MPa时，SO?的脱除效率从85%提高到98%，NO?的脱除效率从30%提高到65%。这是因为压力升高，气体的溶解度增大，气液传质推动力增强，从而提高了脱除效率。

液气比对脱除效率的影响：随着液气比的增大，SO?和NO?的脱除效率均有所提高。当液气比从5L/m3增加到20L/m3时，SO?的脱除效率从90%提高到99%，NO?的脱除效率从40%提高到70%。但液气比过大，会增加吸收剂的消耗量和运行成本，因此需要选择合适的液气比。

吸收剂种类对脱除效率的影响：在相同的操作条件下，NaOH溶液和Ca(OH)?溶液对SO?的脱除效率均高于清水，其中NaOH溶液的脱除效果最好。对于NO?，三种吸收剂的脱除效率差异不大，但NaOH溶液和Ca(OH)?溶液的脱除效率略高于清水。这是因为碱性吸收剂能够与酸性污染物发生中和反应，从而提高脱除效率。

三、实验研究部分

（一）实验装置设计

实验装置主要由烟气模拟系统、加压反应釜、吸收