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独居石—磷灰石玻璃陶瓷固化体:制备工艺、性能表征与影响因素探究
一、引言
1.1研究背景与意义
随着全球能源需求的持续增长以及对清洁能源的迫切追求,核能作为一种高效、低碳的能源形式,在世界能源结构中占据着愈发重要的地位。国际原子能机构(IAEA)的数据显示,截至2023年底,全球共有438台在运核电机组,总装机容量达到393.1吉瓦,分布在32个国家和地区。核能的广泛应用为缓解能源危机和减少碳排放做出了积极贡献,但与此同时,也带来了一个严峻的问题——高放废液的处理。
高放废液是核反应堆乏燃料后处理过程中产生的具有极高放射性活度、长半衰期核素以及高毒性的液体废弃物,其中包含了30余种元素,如U、Pu等锕系元素,以及大量的裂变产物和常量元素。这些高放废液如果不能得到妥善的处理和处置,将会对生态环境和人类健康构成巨大的潜在威胁。据估算,一座百万千瓦级的压水堆核电站,每年产生的高放废液约为20-30立方米,其中含有的放射性物质衰变期可达数万年甚至数十万年。
目前,国际上普遍认可的高放废液处理方法是先将废液进行固化,然后将固化体储存或埋藏在地下深处的处置库中。在众多的固化技术中,玻璃陶瓷固化法因其独特的优势而备受关注。玻璃陶瓷固化体结合了玻璃和陶瓷的优点,具有良好的化学稳定性、机械稳定性、热稳定性和辐射稳定性。其中,独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体由于其特殊的矿物结构和化学组成,能够有效地将高放废液中的放射性核素固定在晶格中,进一步提高了固化体的性能和安全性。
独居石((Ce,La,Nd,Th)[PO4])是一种稀土磷酸盐矿物,具有较高的硬度和化学稳定性,其晶体结构能够容纳多种放射性核素,如Th、U等。磷灰石(Ca5(PO4)3(F,Cl,OH))同样是一种稳定的矿物,对锕系元素和裂变产物具有较强的包容能力。将独居石和磷灰石引入玻璃陶瓷体系中,可以形成一种更加稳定、高效的固化体,提高对高放废液中各种放射性核素的固化效果。研究表明,独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体对放射性核素的浸出率显著低于传统的玻璃固化体,能够更好地满足高放废液长期安全处置的要求。
此外,独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体的制备原料来源广泛,成本相对较低,具有良好的工程应用前景。开发和研究这种新型的玻璃陶瓷固化体,对于解决高放废液处理难题,推动核能的可持续发展具有重要的现实意义。它不仅能够保障核能产业的安全运行,减少对环境的潜在危害,还能为我国在全球核能领域的技术竞争中赢得一席之地,提升国家的能源安全和战略地位。
1.2国内外研究现状
国外对独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体的研究起步较早,取得了一系列重要成果。美国橡树岭国家实验室(ORNL)在20世纪80年代就开始了相关研究,通过熔融淬火法制备了独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体,并对其结构和性能进行了深入研究。研究结果表明,该固化体对放射性核素具有良好的固化效果,在模拟地下水环境中的浸出率较低。法国原子能委员会(CEA)也开展了大量研究工作,采用溶胶-凝胶法制备了纳米级的独居石-磷灰石玻璃陶瓷前驱体,然后通过热压烧结制备出致密的固化体。这种方法制备的固化体具有更高的密度和更好的均匀性,进一步提高了固化体的性能。
近年来,随着对高放废液处理要求的不断提高,国外研究主要集中在优化制备工艺、提高固化体性能以及深入研究固化体与环境的相互作用等方面。例如,日本东京工业大学的研究团队通过添加特定的添加剂,改善了独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体的烧结性能,使其更加致密,从而降低了放射性核素的浸出率。德国卡尔斯鲁厄理工学院的研究人员则利用先进的表征技术,如同步辐射X射线衍射(SR-XRD)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM),深入研究了固化体在辐射环境下的微观结构变化,为固化体的长期稳定性评估提供了重要依据。
国内对独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体的研究相对较晚,但发展迅速。中国科学院上海应用物理研究所、西南科技大学等科研机构和高校在该领域开展了大量研究工作。中国科学院上海应用物理研究所采用放电等离子烧结(SPS)技术制备了独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体,该技术能够快速升温、短时烧结,有效减少了制备过程中放射性核素的挥发,提高了固化体的质量。西南科技大学则通过优化玻璃组成和晶化工艺,制备出了具有良好化学稳定性和机械性能的独居石-磷灰石玻璃陶瓷固化体。
然而,当前研究仍存在一些不足与空白。在制备工艺方面,虽然已经发展了多种制备方法,但每种方法都存在一定的局限性,如熔融淬火法制备的固化体可能存在气孔和不均匀性,溶胶-凝胶法制备过程复杂、成本较高等。在性能研究方面,对固化体在复杂环境下的长期稳定性研究还不够深入,特别
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