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稀土掺杂钨酸钇钠荧光粉：上转换光谱与光热转换的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

在当今材料科学与光电子领域，稀土掺杂上转换材料凭借其独特的发光特性，展现出了巨大的应用价值，成为了研究热点。上转换发光是指材料在吸收低能量光子后，通过多光子过程或能量传递，发射出高能量光子的现象，这种反斯托克斯位移的发光过程与传统发光机制截然不同。稀土元素由于其特殊的电子结构，拥有丰富的能级，能够实现多种复杂的能级跃迁，为上转换发光提供了可能。

稀土掺杂上转换材料在众多领域都有着广泛的应用前景。在生物医学领域，可作为生物标记用于生物成像和疾病诊断。其近红外光激发、可见光发射的特性，能够有效减少生物组织的自发荧光干扰，实现深层组织的高分辨率成像，有助于早期疾病的精准检测。在显示技术中，应用于3D显示可提高图像的色彩饱和度和亮度，为用户带来更加逼真、清晰的视觉体验，推动显示技术向更高质量发展。在光电器件方面，如太阳能电池中，上转换材料能够将太阳光谱中的低能量光转换为高能量光，增加太阳能电池对光子的利用效率，为解决能源问题提供了新的思路。在温度传感领域，基于稀土离子的能级对温度的敏感性，可实现高精度的温度测量，在工业生产、环境监测等方面具有重要应用。

钨酸钇钠（NaY(WO?)?）作为一种重要的基质材料，具有良好的化学稳定性、较高的声子能量和合适的晶体结构，能够为稀土离子提供稳定的晶格环境，有利于上转换发光的实现。对稀土掺杂钨酸钇钠荧光粉的研究，不仅可以深入了解上转换发光过程中的能量传递和转换机制，为上转换发光理论的发展提供实验依据，还能够通过优化材料的组成和制备工艺，提高上转换发光效率和光热转换性能，开发出具有更高性能的发光材料和光热转换材料，满足不同领域对材料性能的需求，推动相关技术的进步和应用。因此，开展稀土掺杂钨酸钇钠荧光粉的上转换光谱性质及光热转换机理研究具有重要的理论意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

国内外在稀土掺杂钨酸钇钠荧光粉的研究取得了一系列进展。在合成方法上，水热法被广泛应用，如史忠祥等人采用水热法合成出Nd3?/Yb3?/Tm3?共掺杂NaY(WO?)?纳米晶，通过X射线衍射、扫描电子显微镜等手段表征，发现合成的样品均为纯四方相，粒径在50-55nm之间，且利用聚乙二醇作为表面活性剂制得的上转换纳米粒子尺寸小、分散性好并具有一定水溶性。溶胶-凝胶法也有应用，该方法能使反应活性高、合成温度低，得到的荧光粉粒度可控、颗粒分布均匀。

在光谱性质研究方面，诸多研究聚焦于不同稀土离子掺杂组合对发射光谱的影响。研究发现，在NaY(WO?)?中掺杂Tm3?/Yb3?，在808nm近红外光激发下，能观察到469nm处的蓝光发射峰以及539nm处的绿光发射峰，其中蓝光来自Tm3?的1G?→3H?能级跃迁，绿光由Tm3?的1D?→3H?跃迁产生。对Er3?/Yb3?共掺杂体系的研究表明，其在980nm激发下有特征的绿光和红光发射，且发射强度与掺杂浓度和激发功率密切相关。

光热转换机理的研究相对较少，但也有学者开展了相关探索。部分研究通过测量激光辐照下材料的温度变化，结合荧光强度比技术，研究稀土离子间的能量传递与光热转换的关系，发现声子辅助能量传递和无辐射跃迁在光热转换过程中起着关键作用。然而，目前对于高温条件下的上转换发光能级布居情况及激光辐照下光热转换效应的深入研究仍较为匮乏，尤其是在复杂的多离子共掺杂体系中，相关研究还存在许多空白和待解决的问题。

1.3研究内容与创新点

本研究主要围绕稀土掺杂钨酸钇钠荧光粉展开，深入探究其在不同条件下的上转换光谱性质以及光热转换机理。在光谱性质研究方面，系统地研究不同稀土离子掺杂种类（如Tm3?、Er3?、Sm3?、Nd3?等）、掺杂浓度对NaY(WO?)?荧光粉上转换发射光谱的影响，包括发射峰的位置、强度以及峰形变化等，分析不同掺杂体系中稀土离子的能级跃迁过程，建立起掺杂离子与发射光谱之间的内在联系。研究激发功率、温度等外部条件对光谱性质的影响规律，明确激发功率与发光强度之间的定量关系，以及温度对能级布居和发光效率的影响机制。

在光热转换机理研究中，利用荧光温度探针技术，精确测量激光辐照下稀土掺杂钨酸钇钠微米球的温度变化，深入研究光热转换过程中稀土离子间的能量传递路径和转换效率，揭示声子辅助能量传递和无辐射跃迁在光热转换中的作用机制。建立光热转换的理论模型，通过理论计算和实验数据的对比，验证模型的准确性，为光热转换材料的设计和优化提供理论依据。

本研究的创新点主要体现在以下几个方面：一是采用多种先进的表征技术相结合，如高分辨透射电子显微镜、同步辐射X射线吸收精细结构光谱等，对稀土掺杂钨酸钇钠荧光粉