铝基金属-有机骨架材料的药物污染物吸附性能及机理研究.pdfVIP

铝基金属-有机骨架材料的药物污染物吸附性能及机理研究.pdf

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摘要

摘要

药物污染物作为新型水环境污染物,对生态系统和人类健康都产生了潜在的危

害。在去除水中药物污染物的各种方法中,吸附法因为其低成本、易操作,不产生

二次有毒污染物而被认为是去除水中药物污染物的潜在方法。开发合成简便、吸附

量高和易再生的吸附剂是使用吸附法的关键。与其他类型的多孔吸附剂相比,金属-

有机骨架材料(Metal-organicframeworks,MOFs)具高表面积、高孔隙率、结构可

调控、可设计性强、吸附位点多等特点,是一类被广泛关注的优异吸附剂材料。尤

其是,可从作用机理入手,根据目标药物污染物分子的结构特征,设计合适结构和

表面性质的MOFs来实现该药物污染物的高效吸附脱除。除此之外,将离子液体(Ionic

liquids,ILs)负载到MOFs中制备复合材料亦可以提高MOFs的吸附性能。在众多

的MOF材料中,铝基MOF材料具有较好的水热稳定性和丰富的表面官能团,并且

铝具有价格便宜、重量轻、无毒等特点,有助于实现铝基MOF材料的工业化应用。

因此,本文基于药物分子的结构特点,从氢键相互作用出发,选用具有丰富氢键作

MOFsIL/MOF

用位点的铝基和复合材料作为吸附剂,考察其对三种药物污染物(四

环素、氟苯尼考和硫酸羟基氯喹)的吸附性能,并探讨了相应的吸附机理。主要研

究内容如下:

1Al3+2-

()以离子和氨基对苯二甲酸为原料制备了三种具有不同拓扑结构的铝

基MOF材料(NH-MIL-53(Al)、NH-MIL-68(Al)、NH-MIL-101(Al)),考察了拓

222

扑结构对四环素(Tetracycline,TC)吸附性能的影响。研究结果表明:NH-MIL-53(Al)

2

TCTC

具有与分子尺寸相适应的的孔道结构,且与之间存在更强的氢键相互作用,

使其表现出更加优异的TC吸附性能。吸附动力学数据显示,NH-MIL-53(Al)对TC

2

的吸附可在60min内达到平衡,在高浓度TC条件下,在120min内达到吸附平衡。

热力学实验表明,吸附过程是自发且吸热的,在323K下吸附容量可达518mg/g,

超过了报道的大多吸附剂。同时,吸附过程基本上不受共存离子的影响。

(2)依据氟苯尼考(Florfenicol,FFC)的结构特点,选择铝基MOF材料CAU-1

作为吸附剂,考察了其对FFC的吸附性能。实验结果表明:CAU-1中丰富的-NH2

和μ-OH基团可与FFC分子中的官能团(-F、-OH、-Cl、-NH-和-SO-)形成较强的

2

氢键作用,使CAU-1表现出了良好的FFC吸附性能。静态吸附实验显示:FFC在

CAU-1180min303KpH5.0CAU-1

上的吸附平衡可在内达到;在和条件下,的

单层吸附容量为386mg/g,超过了许多报道的吸附剂。CAU-1对FFC的吸附过程是

放热的且基本上不受共存离子的影响。此外,以0.1MHCl和乙醇-水的混合溶液作

为洗脱液,可以有效地再生CAU-1。

I

河北科技大学硕士学位论文

(3)以MIL-53(Al)作为载体,采用等体积浸渍法负载了三种阳离子为1-乙基-3-

甲基咪唑的离子液体(IL),探究了I

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