金基催化剂的构建及用于CO催化还原NO的原位红外光谱探究.docxVIP

金基催化剂的构建及用于CO催化还原NO的原位红外光谱探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化和城市化的快速发展，大气污染问题日益严峻，其中氮氧化物（NOx）污染是备受关注的焦点之一。氮氧化物主要包括一氧化氮（NO）和二氧化氮（NO2）等，其来源广泛，涵盖了化石燃料的燃烧、交通运输以及工业生产过程等。氮氧化物对环境和人类健康都具有严重危害。在环境方面，氮氧化物是形成酸雨、光化学烟雾和雾霾的重要前体物。当氮氧化物与大气中的水蒸气反应时，会生成硝酸，从而导致酸雨的形成，酸雨会对土壤、水体和生态系统造成损害，例如使土壤酸化，影响植物生长，破坏水体生态平衡。在阳光照射下，氮氧化物与挥发性有机物发生一系列复杂的光化学反应，产生臭氧等二次污染物，形成光化学烟雾，不仅降低空气质量，还会刺激人的眼睛和呼吸道，危害人体健康。同时，氮氧化物也是大气细颗粒中硝酸盐的重要前体物，对大气细颗粒物污染的形成有重要影响，严重影响城市空气质量。对人类健康而言，氮氧化物进入人体后，首先会与血液中的血色素结合，致使身体出现中枢神经麻痹的症状，还会对心脏等重要器官造成不同程度的损伤，并且影响肺部功能，导致一系列呼吸系统疾病，如哮喘、肺炎和慢性阻塞性肺病等。

为了有效控制氮氧化物的排放，众多技术被研发和应用，其中CO催化还原NO技术因其能够同时消除这两种污染物，且反应过程相对简单，成为了研究热点。该技术通过催化反应将NO转化为无害的N2和CO2，反应方程式为2NO+2CO=N2+2CO2，在降低大气污染方面具有重要意义。

在CO催化还原NO技术中，催化剂起着关键作用。金基催化剂由于其独特的物理化学性质，近年来在该领域展现出了显著的优势。金原子具有特殊的电子结构，使得金基催化剂在低温下就具有较高的催化活性，能够有效降低反应的活化能，促进NO和CO的反应。而且金基催化剂具有良好的选择性，能够高选择性地将NO还原为N2，减少副反应的发生。此外，金基催化剂还具有较好的稳定性，在一定程度上能够抵抗反应过程中的杂质和毒物的影响，延长催化剂的使用寿命。

原位红外光谱技术作为一种强大的分析手段，在研究催化剂的结构和反应机理方面发挥着重要作用。通过原位红外光谱技术，可以实时监测反应过程中催化剂表面吸附物种的变化，了解反应物的吸附、活化以及产物的生成过程，从而深入探究催化反应的机理。这对于优化催化剂的设计和性能具有重要的指导意义，能够帮助研究者有针对性地改进催化剂，提高其催化活性、选择性和稳定性。综上所述，开展金基催化剂的构建及其用于CO催化还原NO的原位红外光谱研究，对于解决氮氧化物污染问题、推动环境保护技术的发展具有重要的理论和实际意义。

1.2国内外研究现状

在CO催化还原NO技术的研究方面，国内外学者进行了大量的工作。早期研究主要集中在寻找具有高活性的催化剂体系，如贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂等。随着研究的深入，人们逐渐认识到催化剂的活性不仅取决于其组成，还与催化剂的结构、形貌以及表面性质等密切相关。因此，近年来的研究重点逐渐转向了对催化剂结构的调控和优化，以提高其催化性能。例如，通过制备纳米结构的催化剂，增大其比表面积，提高活性位点的暴露程度，从而增强催化剂的活性。

金基催化剂的研究始于20世纪80年代，随着纳米技术的发展，金基催化剂的研究取得了显著进展。研究发现，金纳米颗粒的尺寸、形状以及载体的性质对金基催化剂的性能有重要影响。当金纳米颗粒的尺寸减小到一定程度时，会产生量子尺寸效应，使其具有独特的催化活性。选择合适的载体可以增强金与载体之间的相互作用，提高金基催化剂的稳定性和活性。目前，常用的载体包括氧化物（如TiO2、Al2O3、SiO2等）、碳材料（如活性炭、碳纳米管等）以及分子筛等。一些研究还通过添加助剂来进一步优化金基催化剂的性能，助剂可以与金发生协同作用，改变催化剂的电子结构和表面性质，从而提高其催化活性和选择性。

原位红外光谱技术在CO催化还原NO领域的应用也日益广泛。通过原位红外光谱技术，研究者们对反应过程中催化剂表面的吸附物种和反应中间体进行了深入研究。例如，在一些研究中，观察到了NO在催化剂表面吸附形成的亚硝酸盐和硝酸盐物种，以及CO吸附形成的羰基物种，这些吸附物种的变化与催化反应的进行密切相关。通过对不同反应条件下原位红外光谱的分析，还揭示了一些催化反应的机理，如Langmuir-Hinshelwood机理和Eley-Rideal机理等。然而，目前对于金基催化剂在CO催化还原NO反应中的原位红外光谱研究还相对较少，尤其是在金与载体之间的相互作用以及反应过程中活性位点的变化等方面，仍存在许多有待深入探究的问题。

1.3研究