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环境友好型CeO2(ZrO2)/TiO2催化剂的脱硝与协同脱汞性能探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的加速，大气污染问题日益严峻，成为全球关注的焦点。氮氧化物（NOx）和汞作为大气污染物中的重要组成部分，其排放对环境和人类健康造成了极大的危害。

NOx主要来源于化石燃料的燃烧、工业生产过程以及交通运输等领域。它是形成酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏的主要前体物之一。酸雨会导致土壤酸化、水体污染，破坏生态平衡，对农作物、森林和水生生物造成严重损害；光化学烟雾会刺激人体呼吸道，引发咳嗽、气喘等疾病，对人体健康产生直接威胁；臭氧层破坏则会使紫外线辐射增强，增加皮肤癌、白内障等疾病的发病率。据统计，我国NOx排放量在过去几十年中持续增长，虽然近年来随着环保政策的加强有所下降，但仍然处于较高水平，对大气环境质量构成了巨大压力。

汞是一种具有高度毒性的重金属，在自然界中主要以单质汞、无机汞和有机汞的形式存在。大气中的汞主要来源于煤炭燃烧、有色金属冶炼、水泥生产等工业活动，以及垃圾焚烧、生物质燃烧等过程。汞具有挥发性和生物累积性，能够在大气中长距离传输，通过干湿沉降进入土壤和水体，进而在生物体内富集。甲基汞是汞的一种有机形态，具有极强的神经毒性，能够通过食物链传递，对人类和野生动物的神经系统造成严重损害。例如，20世纪50年代发生在日本的水俣病事件，就是由于当地居民食用了被甲基汞污染的鱼类，导致大量人员中毒，出现神经系统症状，甚至死亡。此外，汞污染还会对免疫系统、生殖系统等造成不良影响，严重威胁人类健康和生态安全。

鉴于NOx和汞污染的严重危害，同时脱除这两种污染物已成为大气污染治理领域的研究热点和迫切需求。传统的脱硝和脱汞技术通常是分别进行的，存在设备投资大、运行成本高、占地面积广等问题。而且，单独的脱硝或脱汞过程可能会对另一种污染物的脱除产生负面影响，例如，在某些脱硝催化剂的作用下，汞的氧化态可能会发生变化，从而影响其后续的脱除效率。因此，开发一种能够同时高效脱除NOx和汞的技术具有重要的现实意义。

环境友好型CeO?(ZrO?)/TiO?脱硝催化剂作为一种新型的催化剂材料，具有良好的脱硝性能和环境友好性。CeO?和ZrO?具有独特的晶体结构和化学性质，能够提高催化剂的活性、稳定性和抗中毒能力；TiO?则具有较大的比表面积和良好的化学稳定性，是一种常用的催化剂载体。将CeO?(ZrO?)负载在TiO?上，可以充分发挥各组分的优势，实现对NOx的高效催化还原。同时，该催化剂还具有对汞的吸附和氧化能力，有望实现NOx和汞的同时脱除。研究这种催化剂的同时脱汞性能，不仅可以为大气污染治理提供新的技术手段，还可以为新型催化剂的开发和应用提供理论支持和实践经验，对于推动我国大气污染治理技术的进步和可持续发展具有重要的科学意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在国外，对于环境友好型CeO?(ZrO?)/TiO?脱硝催化剂的研究起步较早，取得了一系列重要成果。早期研究主要集中在催化剂的制备方法和脱硝性能优化上。通过改进制备工艺，如溶胶-凝胶法、共沉淀法、浸渍法等，调控催化剂的微观结构和活性组分分布，以提高催化剂的脱硝活性和选择性。例如，有研究采用溶胶-凝胶法制备CeO?/TiO?催化剂，发现通过控制溶胶的pH值和陈化时间，可以获得具有高比表面积和良好结晶度的催化剂，在中低温段（200-350℃）表现出优异的脱硝性能。随着研究的深入，人们逐渐关注到催化剂的同时脱汞性能。一些研究表明，CeO?(ZrO?)/TiO?催化剂表面的活性氧物种和酸性位点能够促进汞的氧化和吸附，从而实现NOx和汞的协同脱除。在模拟烟气条件下，考察了不同Ce/Zr摩尔比的CeO?(ZrO?)/TiO?催化剂对NOx和汞的脱除效果，发现当Ce/Zr摩尔比为某一特定值时，催化剂对两者的脱除效率均达到较高水平。此外，国外还对催化剂的反应机理进行了深入研究，利用原位红外光谱、X射线光电子能谱等先进表征技术，揭示了催化剂表面的反应过程和活性中心的作用机制。

国内对该催化剂的研究也在近年来取得了显著进展。在制备技术方面，不断探索新的制备方法和工艺参数，以提高催化剂的性能。有研究采用微波辅助浸渍法制备CeO?(ZrO?)/TiO?催化剂，与传统浸渍法相比，该方法制备的催化剂活性组分分散更加均匀，脱硝和脱汞性能得到显著提升。在性能研究方面，不仅关注催化剂在实验室条件下的表现，还注重其在实际工业应用中的可行性。通过模拟实际烟气成分和工况，考察催化剂的抗硫、抗水性能以及长期稳定性。一些研究发现，适量添加ZrO?可以增强催化剂的抗硫中毒能力，提高其在含硫烟气中的同时脱除性能。在反应机理研究方面，国内学