掺杂和应变对二维材料的磁性与氧还原反应性能的调控.pdfVIP

摘要

二维纳米材料具有出色的物理和化学性质，在新型材料的研究领域备受科研人员的关注。

石墨烯和二硫化钼作为典型的二维材料，由于其易于制备、结构和成分可调等特点，成为了

该领域的热门研究材料。但石墨烯固有的零带隙以及二硫化钼是非磁性半导体，极大阻碍了

其在电催化领域、磁性电子器件中的应用。近来人们发现，通过单原子掺杂可以克服上述缺

陷，从而使其表现出丰富的材料性能。但是如何在原子尺度上理解单原子掺杂对二维材料性

能的影响机制，仍然在实验上存在挑战，理论有待进一步发展。基于当代发展的高性能计算

机技术，第一性原理计算的方法逐渐被发展起来。使用第一性原理计算的方法，仅需要知道

材料的一些基本参数(如m,e,h,c,k)，就可以合理预测材料的物理性质。这与实际实验相比

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极大节约了研究成本，对实验研究提供了重要的指导性信息。基于此，本文运用第一性原理

计算的方法，构建了单原子掺杂的石墨烯和二硫化钼，并对掺杂材料的催化物理机制和微磁

性能进行了探索研究，具体的工作内容如下：

（1）掺杂和应变二维材料的电催化反应研究：采用第一性原理计算的方法对石墨烯载体

局域结构协同单原子Pt催化物理机制进行了研究。研究结果揭示了应变与Pt掺杂石墨烯的

协同催化机理。与Pt掺杂石墨烯相比，应变下Pt掺杂后的石墨烯能够有效提升石墨烯的氧

还原反应的催化性能。研究发现，Pt掺杂可以使吸附位置周围的C原子费米能级附近的电子

态，由未占据变为被占据，从而提高电导率。研究还发现引入应变后，可以进一步提高电导

率。该工作证明，通过应变与掺杂能够有效改变石墨烯的氧还原能力，这为探索高效低廉的

电催化剂，提供了一个新的解决方案。

（2）掺杂和应变二维材料的磁学性能研究：研究结果证明了金属原子掺杂单层二硫化钼

后可以打开其磁性能，引入应变后可以对其磁性进行进一步调谐。此外，通过对电子转移量

和自旋密度的计算，表明了应变对磁性的影响与应变对电子转移量和自旋密度的影响是一致

的。因此，通过应变和金属原子掺杂可以对二硫化钼进行磁调谐。

关键词：掺杂，二维材料，第一性原理计算，磁性，氧还原反应

ABSTRACT

Thetwo-dimensionalnanomaterialshavereceivedalotofattentionsfromresearchersbecause

oftheirincomparablephysicalandchemicalperformances,owingtotheuniquelayeredstructure.

Grapheneandmolybdenumdisulfide,asthetypicaltwo-dimensionalmaterials,havebeenstudied

extensivelyduetotheireasypreparation,adjustablestructureandcomposition.However,thezero

bandgapofgrapheneandnon-magneticpropertyofmolybdenumdisulfidegreatlyhindertheir

applicationsinthefieldofelectrocatalysisandmagneticelectronicdevices,respectively.By

introducingstrainingandsingle-atomdoping,theabovelimitscanbesolved.While,tounderstand

therelativephysicalmechanismatatomicscaleisstillfacingexperimentalchallengesandtheoretical

deficiencies.Withtherapiddevelopmentofinformationtechnology,themethodoffirst-principle

calculationbe