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通用型交叉分子束实验装置的构建与OCS真空紫外光解动力学解析

一、引言

1.1研究背景与意义

气相反应动力学作为化学领域的重要分支，致力于在原子、分子层面深入探究化学反应的进程，旨在实现对化学反应速率与反应通道的有效影响及精准控制。其研究成果对理解化学反应本质、优化反应条件、开发新型材料和能源等方面具有不可替代的作用，在现代化学工业、环境保护、材料科学以及能源研究等众多领域都有着广泛而关键的应用。

在众多研究气相反应动力学的实验手段中，交叉分子束实验装置占据着核心地位，它是目前从微观层次深入剖析化学反应动力学的关键设备。通过精心设计和精确调控，交叉分子束实验装置能够实现反应物分子在单次碰撞条件下发生化学反应，从而避免了多次碰撞对反应结果的干扰，为获取反应微观过程的详细信息提供了可能。在该装置中，分子散射的类型和特性反映了反应过程中分子间的相互作用，散射截面则定量地描述了反应发生的概率，这些关键信息对于深入理解化学反应机理、建立准确的反应动力学模型至关重要。因此，通用型交叉分子束实验装置的设计搭建，为研究各类气相反应动力学提供了有力的平台，有助于拓展人们对化学反应微观世界的认知边界，推动化学动力学理论的不断完善与发展。

光解动力学作为气相反应动力学的重要研究方向，聚焦于分子在光的作用下发生解离的过程，深入探究其解离机理和动力学特性。羰基硫（OCS）作为一种在大气化学、天体化学以及燃烧化学等领域都扮演着重要角色的分子，对其在真空紫外波段的光解动力学展开研究具有深远的科学意义和重要的应用价值。在大气环境中，OCS是大气中硫的重要天然来源之一，其光解过程对大气中硫循环和相关化学反应的影响不可忽视，研究OCS的光解动力学有助于准确理解大气化学过程，为评估大气环境质量和预测气候变化提供关键依据。在天体化学领域，OCS广泛存在于星际介质和彗星中，研究其光解动力学对于揭示天体化学演化和星际物质的形成与转化机制具有重要的参考价值。在燃烧化学中，OCS作为燃料中的含硫杂质，其光解过程会对燃烧过程中的硫排放和污染物生成产生影响，深入研究OCS的光解动力学能够为优化燃烧过程、减少污染物排放提供理论支持。

1.2国内外研究现状

在通用型交叉分子束实验装置的设计搭建方面，国外起步较早，取得了一系列具有开创性的成果。上世纪80年代，诺贝尔化学奖获得者李远哲教授发展出典型的通用型交叉分子束实验装置，该装置具备产物振动态分辨率，首次实现了对F+氢气（H?）及其同位素反应的详细研究，为交叉分子束实验技术的发展奠定了坚实基础。此后，国外科研团队不断对装置进行改进和创新，在提高装置的分辨率、灵敏度以及拓展研究对象范围等方面取得了显著进展。美国、德国、日本等国家的科研机构在交叉分子束实验装置的研发和应用方面处于国际领先水平，他们利用先进的交叉分子束装置，在化学反应共振态、几何相位效应以及量子干涉等前沿领域开展了深入研究，取得了许多重要的科研成果，极大地推动了气相反应动力学的发展。

国内在交叉分子束实验装置的研究方面虽然起步相对较晚，但近年来发展迅速。中国科学院大连化学物理研究所的杨学明院士团队在交叉分子束实验装置的研制和应用方面取得了一系列具有国际影响力的成果。他们自主研制了多套新一代高分辨率和高灵敏度的交叉分子束科学仪器，包括交叉分子束-里德堡态氢原子时间飞渡谱装置、交叉分子束-离子速度成像装置等，这些装置在许多方面达到了国际领先水平，为我国在化学反应动力学领域的研究提供了强有力的技术支撑。利用这些先进装置，团队在化学反应动力学研究中取得了重大突破，如首次在实验上探测到化学反应中的几何相位效应，揭示了化学反应中的量子共振现象等，使得我国在化学动力学实验研究领域迅速跻身国际先进行列。

在OCS在真空紫外波段的光解动力学研究方面，国内外学者也开展了大量工作。国外科研团队通过多种实验技术和理论计算方法，对OCS的光解过程进行了深入研究。他们利用同步辐射光源和高分辨的离子成像技术，精确测量了OCS在不同真空紫外波长下的光解产物的能量分布、角度分布以及振转态分布等信息，详细探讨了光解过程中的解离通道和反应机理。理论计算方面，采用高精度的量子化学计算方法，对OCS光解的势能面进行了精确计算，为理解光解动力学过程提供了理论基础。

国内科研团队在OCS光解动力学研究方面也取得了重要进展。中国科学院大连化学物理研究所的科研人员利用可调谐真空紫外光源和时间切片离子速度成像技术，系统研究了OCS分子在里德堡态的真空紫外光解动力学。在对应OCS里德堡F态的多个光解波长下，实验采集了S(3PJ=2,1,0)产物的离子影像，发现了多个解离通道，并从离子影像中提取出了产物总平动能分布、各向异性参数和CO振动态分