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改性石墨相氮化碳：解锁四溴双酚A催化加氢与光催化降解新效能

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化和城市化的快速发展，环境污染问题日益严峻，给生态系统和人类健康带来了巨大威胁。其中，水污染问题尤为突出，各种有机污染物不断排入水体，使得水质恶化，水资源短缺问题加剧。四溴双酚A（TBBPA）作为一种广泛应用的溴代阻燃剂，被大量添加到塑料、电子电器、纺织品等产品中，以提高这些产品的阻燃性能。然而，TBBPA具有较强的亲脂性和难降解性，在环境中能够长期存在，并通过食物链的传递在生物体内富集，对生态环境和人类健康造成潜在危害。研究表明，TBBPA具有内分泌干扰效应，可能影响生物体的生殖、发育和神经系统功能，还具有一定的致癌性和致畸性。因此，有效去除环境中的TBBPA已成为环境保护领域的研究热点之一。

光催化技术作为一种绿色、高效的环境净化技术，在有机污染物降解方面展现出巨大的潜力。该技术利用光催化剂在光照条件下产生的光生电子-空穴对，将有机污染物氧化分解为二氧化碳、水等无害物质，具有反应条件温和、能耗低、无二次污染等优点。石墨相氮化碳（g-C?N?）作为一种新型的非金属有机光催化剂，具有独特的电子结构和物理化学性质，如良好的化学稳定性、合适的带隙宽度、可见光响应性等，在光催化领域受到了广泛关注。然而，纯g-C?N?存在比表面积小、光生载流子复合率高、可见光利用率低等缺点，限制了其光催化性能的进一步提高。为了克服这些缺点，研究者们采用了多种方法对g-C?N?进行改性，如元素掺杂、构建异质结、形貌调控等，以提高其光催化活性和稳定性。

本研究旨在通过对石墨相氮化碳进行改性，制备出具有高效光催化性能的改性石墨相氮化碳材料，并将其应用于四溴双酚A的光催化降解研究。通过深入探究改性石墨相氮化碳对四溴双酚A的催化加氢-光催化降解性能及机理，为解决环境中四溴双酚A污染问题提供新的方法和理论依据，具有重要的理论意义和实际应用价值。一方面，本研究有助于丰富和完善光催化降解有机污染物的理论体系，深入揭示改性石墨相氮化碳的光催化作用机制；另一方面，开发出的高效光催化材料和技术，有望为实际环境中四溴双酚A污染的治理提供可行的解决方案，促进环境保护和可持续发展。

1.2国内外研究现状

在改性石墨相氮化碳制备方面，国内外学者开展了大量研究。元素掺杂是常用的改性方法之一，通过引入杂原子（如B、S、P等），改变g-C?N?的电子结构和能带结构，从而提高其光催化性能。例如，Wang等通过热聚合方法将硫原子掺杂到g-C?N?中，制备出S掺杂的g-C?N?光催化剂，结果表明，S掺杂有效地拓宽了g-C?N?的可见光吸收范围，提高了光生载流子的分离效率，使其对罗丹明B的光催化降解活性显著增强。构建异质结也是提高g-C?N?光催化性能的有效策略，将g-C?N?与其他半导体材料（如TiO?、ZnO等）复合，形成异质结结构，能够促进光生载流子的分离和转移，提高光催化效率。如Zhang等制备了g-C?N?/TiO?异质结光催化剂，在可见光照射下，该催化剂对甲基橙的降解率明显高于纯g-C?N?和TiO?。此外，形貌调控也能改善g-C?N?的光催化性能，通过制备纳米片、纳米管、多孔结构等特殊形貌的g-C?N?，增加其比表面积和光生载流子的传输路径，提高光催化活性。

关于四溴双酚A的光催化降解研究，目前也取得了一定进展。许多光催化剂被用于TBBPA的降解，如TiO?、ZnO、Bi?WO?等。然而，这些传统光催化剂存在光生载流子复合率高、可见光利用率低等问题，导致TBBPA的降解效率和矿化率较低。为了提高TBBPA的光催化降解效果，研究者们尝试采用改性光催化剂或优化光催化反应条件。例如，Zhou等制备了g-C?N?和聚苯胺共改性的TiO?纳米管阵列，在可见光下对TBBPA的去除率达到了94%，但仍存在降解效率有待进一步提高、降解机理不够明确等问题。

在改性石墨相氮化碳与四溴双酚A光催化降解的结合研究方面，虽然已有一些相关报道，但研究还不够深入和系统。部分研究主要集中在改性石墨相氮化碳对TBBPA的降解效果考察，对降解过程中的中间产物、降解途径以及催化加氢-光催化协同作用机理的研究较少。此外，不同改性方法制备的石墨相氮化碳对TBBPA的降解性能差异较大，如何选择合适的改性方法和制备条件，以获得高效的光催化材料，仍需要进一步探索。

综上所述，目前在改性石墨相氮化碳制备、四溴双酚A光催化降解以及二者结合研究方面已取得一定成果，但仍存在一些研究空白和不足之处。本研究将针对这些问题展开深入研究，以期为改性