阴阳离子双功能化离子液体捕获CO₂：吸收机理与质子转移的理论洞察.docxVIP

阴阳离子双功能化离子液体捕获CO?：吸收机理与质子转移的理论洞察

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，大量化石燃料的燃烧使得CO?排放量急剧增加。根据国际能源署（IEA）的数据，2023年全球能源相关二氧化碳排放量增长1.1%，增加4.1亿吨，达到374亿吨，创历史新高。2024年，由英国埃克塞特大学牵头编写的《2024年全球碳收支》报告显示，全球CO?排放量今年或创历史新高，将达到416亿吨，高于去年的406亿吨。英国气象局研究也显示，2024年全球大气CO?浓度增速相较2023年创新纪录，升高3.58ppm，是冒纳罗亚天文台1958年以来测得增速最大的一年。如此高的CO?排放量导致大气中CO?浓度不断攀升，引发了一系列严重的环境问题，如全球气候变暖、海平面上升、极端气候事件频繁发生等，对生态系统和人类社会的可持续发展构成了巨大威胁。因此，有效控制和减少CO?排放已成为全球亟待解决的关键问题。

目前，碳捕集、利用与封存（CCUS）技术被认为是实现大规模CO?减排的重要手段之一。在众多CO?捕集技术中，离子液体以其独特的物理化学性质展现出了巨大的优势。离子液体是一种在室温或接近室温下呈液态的盐类，由有机阳离子和无机或有机阴离子组成。与传统的CO?吸收剂相比，离子液体具有几乎无蒸汽压，这使得其在吸收过程中不会挥发到大气中，减少了二次污染的风险；同时，它具有良好的热稳定性，能够在较宽的温度范围内保持稳定的性能，不易分解；此外，离子液体还具备结构可设计性，通过改变阴阳离子的种类和结构，可以调控其对CO?的吸收性能，以满足不同的应用需求。

阴阳离子双功能化离子液体是在传统离子液体的基础上，对阴阳离子同时进行功能化修饰而得到的一类新型离子液体。这种离子液体不仅兼具阳离子和阴离子的功能特性，还能够通过阴阳离子之间的协同作用，进一步提高对CO?的吸收能力和选择性。例如，在一些阴阳离子双功能化离子液体中，阳离子上的特定基团可以与CO?发生物理吸附作用，而阴离子上的活性位点则能与CO?进行化学反应，形成稳定的化学键，从而实现对CO?的高效捕获。深入研究阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?的机理及其质子转移过程，对于开发新型高效的CO?吸收剂具有至关重要的理论指导意义，同时也能为CCUS技术的发展提供新的思路和方法，有助于推动全球应对气候变化的进程，实现可持续发展的目标。

1.2国内外研究现状

在离子液体吸收CO?的研究领域，国内外学者已经开展了大量的工作。早期的研究主要集中在探索不同类型离子液体对CO?的吸收性能，发现离子液体对CO?具有一定的溶解能力，且其吸收性能受到离子液体结构、温度、压力等因素的影响。随着研究的深入，功能化离子液体逐渐成为研究热点。功能化离子液体是通过在离子液体的阴阳离子上引入特定的功能基团，如氨基、羟基、羧基等，来增强其对CO?的吸收能力和选择性。含氨基的功能化离子液体能够与CO?发生化学反应，形成氨基甲酸盐，从而显著提高CO?的吸收量。

对于阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?的研究，近年来也取得了一些进展。有研究合成了一系列阴阳离子双功能化离子液体，并考察了其对CO?的吸收性能，发现这些离子液体在吸收CO?过程中表现出了独特的性能优势，如较高的吸收容量和较快的吸收速率。然而，目前对于阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?的机理研究还不够深入，尤其是质子转移过程的理论研究相对较少。质子转移在离子液体与CO?的相互作用中起着关键作用，它不仅影响着吸收反应的热力学和动力学，还与离子液体的结构和性质密切相关。通过量子化学计算和分子动力学模拟等理论方法，研究质子转移过程中的能量变化、反应路径以及影响因素，能够深入揭示阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?的微观机制，但这方面的研究仍有待进一步加强和完善。

1.3研究内容与方法

本研究旨在深入探究阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?的机理及其质子转移过程，具体研究内容包括以下几个方面：首先，合成一系列具有不同结构的阴阳离子双功能化离子液体，并通过实验测定其对CO?的吸收性能，如吸收容量、吸收速率、选择性等，为后续的理论研究提供实验数据支持。其次，运用分子动力学模拟和量子化学计算等理论方法，研究阴阳离子双功能化离子液体与CO?相互作用的微观结构和动力学过程，分析吸收过程中离子液体的结构变化、CO?的吸附位点以及阴阳离子之间的协同作用机制。再者，重点研究质子转移在阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?过程中的作用，包括质子转移的路径、驱动力、影响因素以及对吸收性能的影响等。最后，结合实验结果和理论计算，建立阴阳离子双功能化离子液体吸收CO?的理论模型，为其实际应用提供