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二维二硒化铼晶体：制备工艺与各向异性光学性质的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

自2004年石墨烯被首次成功制备以来，二维材料凭借其独特的原子结构和优异的物理化学性质，迅速成为材料科学和凝聚态物理领域的研究热点。二维材料通常是指原子在二维平面内呈周期性排列，且厚度仅为单个原子层或几个原子层的材料，其原子级别的厚度赋予了它们许多块体材料所不具备的特性，如高比表面积、量子限域效应和强电子-声子相互作用等。随着研究的不断深入，各种各样的二维材料被陆续发现和研究，包括过渡金属硫族化合物（TMDs）、黑磷、硼烯等，这些材料在电子学、光学、能源、催化等众多领域展现出了巨大的应用潜力。

二硒化铼（ReSe?）作为二维过渡金属硫族化合物的重要成员，具有独特的晶体结构和物理性质。其晶体结构属于三斜晶系，具有面内各向异性的特点，这种各向异性源于其内部特殊的原子排列方式，在二维ReSe?原子晶体结构中，存在着一条牢固的Re?“钻石状”链，正是由于这样一条链的存在使得偏离这条链取向的各项性能都有显著地差异，即各向异性。这种特殊的结构赋予了ReSe?在电学、光学、力学等方面的各向异性特性，使其在新型光电器件、传感器、逻辑电路等领域具有广阔的应用前景。例如，基于ReSe?的各向异性光电特性，可以制备高性能的偏振光探测器、发光二极管和光电晶体管等光电器件，这些器件在光通信、图像传感、光计算等领域具有重要的应用价值；在传感器领域，ReSe?对某些气体分子具有特殊的吸附和电学响应特性，有望用于制备高灵敏度的气体传感器，用于检测环境中的有害气体或生物分子。

然而，要充分挖掘和利用ReSe?的优异性能，首先需要解决高质量、大面积的制备问题。目前，虽然已经发展了多种制备ReSe?的方法，如机械剥离法、化学气相沉积法、物理气相传输法等，但这些方法在制备过程中仍然存在一些问题，如制备工艺复杂、成本高、产量低、质量不均匀等，限制了ReSe?的大规模应用。此外，对于ReSe?的各向异性光学性质的研究还不够深入，其光学各向异性的微观机制、与晶体结构和缺陷的关系以及在光电器件中的应用性能等方面仍有待进一步探索和明确。因此，开展二维二硒化铼晶体的制备及其各向异性光学性质的研究具有重要的科学意义和实际应用价值。通过优化制备工艺，实现高质量、大面积的ReSe?晶体的可控制备，为其后续的应用研究提供优质的材料基础；深入研究ReSe?的各向异性光学性质，揭示其内在物理机制，不仅有助于丰富二维材料的光学理论，还能为基于ReSe?的新型光电器件的设计和开发提供理论指导，推动其在光电子领域的实际应用。

1.2国内外研究现状

在二硒化铼晶体的制备方面，国内外众多科研团队进行了广泛而深入的探索，发展出了多种制备方法，每种方法都各具特点和优势，但也存在一定的局限性。机械剥离法是最早用于制备二维材料的方法之一，通过使用胶带等工具从块体晶体上直接剥离出单层或少数层的二维材料。这种方法操作简单，能够制备出高质量、少缺陷的二硒化铼晶体，可用于基础研究中对材料本征性质的探索。由于其制备过程依赖手工操作，产量极低，难以实现大规模制备，无法满足工业化生产的需求。

液相剥离法则是将块体二硒化铼分散在合适的溶剂中，通过超声、搅拌等手段克服层间范德华力，使块体材料剥离成二维纳米片。该方法可以实现批量制备，成本相对较低。液相剥离过程中容易引入杂质和缺陷，导致制备的二硒化铼晶体质量不高，影响其在高性能器件中的应用。

化学气相沉积（CVD）法是目前应用较为广泛的一种制备方法，通过气态的铼源和硒源在高温和催化剂的作用下分解并在衬底表面发生化学反应，沉积生长出二硒化铼晶体。华中科技大学材料学院的翟天佑课题组首次通过CVD方法成功制备了高质量二维二硒化铼材料，该方法能够实现大面积的薄膜生长，且生长过程易于控制，可以精确调控晶体的层数、尺寸和质量。CVD法制备过程中可能会引入衬底杂质，生长的晶体与衬底之间的界面质量也会对材料性能产生影响，同时，制备工艺较为复杂，成本较高。

物理气相传输法是利用高温下铼和硒的气态原子在温度梯度的作用下传输并在低温区沉积生长二硒化铼晶体。这种方法可以制备出高质量的单晶，晶体的结晶度高、缺陷少。该方法生长速度较慢，产量有限，设备昂贵，限制了其大规模应用。

在二硒化铼各向异性光学性质的研究上，国内外学者也取得了一系列重要进展。通过偏振拉曼光谱技术，研究人员能够直观地展示二硒化铼六角形晶体的各向异性特征，发现从单层到体材料二硒化铼的拉曼光谱存在各向异性，并在多层二硒化铼中观察到超低频层间剪切和呼吸耦合振动模，结合第一性原理计算表明，偏振拉曼光谱可以用来表征二硒化铼的晶格取向。在光致发光光谱研究中，也发现了二硒化铼的各向异性特性，其发光强度和峰位会随