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基于量子化学的活性炭纤维吸附汞微观机制及影响因素探究

一、引言

1.1研究背景与意义

汞，作为一种具有高毒性、易迁移性和生物累积性的重金属元素，对生态环境和人类健康构成了巨大威胁。工业生产过程中，有色金属冶炼、化工、制药等行业每年向环境中排放大量的汞，据统计，全球每年约有2.5万吨汞进入大气，其中工业排放占到了70%以上。日常生活中，含汞产品的不当处理以及含汞废水的排放，也是汞污染的重要来源，全球每年约有1.5万吨汞进入水体。汞污染具有全球性，可通过大气循环和海洋环流跨越国界和地区，影响全球生态系统，如北极地区的北极熊体内汞含量过高，便是全球汞污染问题的警示。

在众多汞污染治理技术中，吸附法因操作简便、成本相对较低且效果显著而备受关注，其中活性炭纤维（ActivatedCarbonFiber，ACF）以其独特的物理化学性质，成为极具潜力的汞吸附剂。ACF具有高孔隙度、大比表面积以及丰富的表面官能团，能够提供大量的吸附位点，对汞展现出良好的吸附性能。然而，传统的实验研究方法虽能直观地获取ACF吸附汞的宏观性能数据，但对于吸附过程中微观层面的作用机制，如原子间的电子转移、化学键的形成与断裂等，却难以深入探究。

量子化学作为一门运用量子力学原理研究原子、分子和晶体的电子结构、性质及化学反应过程的学科，为深入理解ACF吸附汞的微观机制提供了有力工具。通过量子化学计算，能够从电子层面揭示ACF与汞之间的相互作用本质，精确计算吸附能、电荷分布等关键参数，进而为ACF的结构优化、性能提升以及高效吸附剂的开发提供坚实的理论依据。因此，开展基于量子化学的ACF吸附汞研究，对于深入揭示吸附机制、推动汞污染治理技术的发展具有重要的理论和实际意义。

1.2研究目标与内容

本研究旨在运用量子化学方法，深入探究活性炭纤维吸附汞的微观机制，为提高活性炭纤维对汞的吸附性能提供理论指导。具体研究内容包括：

构建合理的活性炭纤维和汞吸附模型：依据活性炭纤维的结构特点和化学组成，采用量子化学软件构建准确反映其真实结构和性质的模型。同时，考虑汞原子在不同吸附位点的吸附情况，建立相应的吸附模型，为后续计算分析奠定基础。

运用量子化学方法进行计算分析：运用密度泛函理论（DFT）等量子化学方法，在合适的基组水平上对构建的模型进行计算。分析吸附过程中体系的能量变化、电荷转移情况，确定吸附能大小，明确活性炭纤维与汞之间的相互作用类型和强度。

探讨影响活性炭纤维吸附汞性能的因素：从量子化学角度出发，研究活性炭纤维的表面官能团种类和数量、孔隙结构特征以及汞的存在形态等因素对吸附性能的影响。通过改变模型参数，模拟不同条件下的吸附过程，分析各因素对吸附能、吸附位点等的影响规律。

结合实验结果验证和完善理论研究：收集相关实验数据，将量子化学计算结果与实验结果进行对比分析。验证理论研究的准确性和可靠性，针对计算结果与实验结果的差异进行深入探讨，进一步完善理论模型和计算方法，使理论研究更好地指导实际应用。

1.3国内外研究现状

国内外学者在活性炭纤维吸附汞以及量子化学在该领域的应用方面开展了大量研究。在活性炭纤维吸附汞的实验研究方面，已取得了丰硕成果。研究表明，活性炭纤维对汞的吸附性能受到多种因素影响，如制备方法、表面官能团、孔隙结构、温度、湿度、气体流速和初始汞浓度等。不同制备方法得到的活性炭纤维，其孔隙结构和表面化学性质存在差异，从而影响吸附性能。含氮、含氧和含硫等表面官能团能够与气态汞发生化学反应，增强化学吸附作用。温度和湿度对吸附量的影响较为复杂，高温和低湿度在一定程度上能够提高活性炭纤维对汞的吸附量。

在量子化学应用于活性炭纤维吸附汞的研究方面，也有不少学者进行了探索。通过量子化学计算，研究人员对活性炭纤维吸附汞的微观机理有了更深入的认识。有研究构建四碳环单层石墨结构作为活性炭纤维模型，应用密度泛函理论研究烟气成分NO和HCl对活性炭纤维表面吸附汞的微观机理，发现吸附NO和HCl后，活性炭纤维表面形成稳定新构型，且NO和HCl的吸附属于较强化学吸附，增加了活性炭纤维表面活性区域，促进了对单质汞的吸附。还有研究采用量子化学的密度泛函理论，对单质汞在活性炭以及Cl改性活性炭表面的吸附进行研究，讨论了中间态产物的成键特性以及可能存在的吸附路径。

然而，当前研究仍存在一些不足与空白。一方面，部分量子化学研究中构建的活性炭纤维模型相对简化，未能全面准确地反映其复杂的真实结构和化学性质，导致计算结果与实际情况存在一定偏差。另一方面，对于多种因素协同作用下活性炭纤维吸附汞的微观机制研究还不够深入，尤其是在复杂工况条件下，如多种烟气成分共存时，各因素之间的相互影响以及对吸附性能的综合作用尚缺乏系统研究。此外，量子化