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修饰铁矿石载氧体在煤化学链燃烧中的特性与机制研究

一、引言

1.1研究背景与意义

1.1.1能源现状与CO?减排需求

在全球能源格局中，煤炭始终占据着关键地位。尽管近年来可再生能源发展迅猛，但煤炭凭借其储量丰富、分布广泛以及价格相对低廉等优势，依旧是许多国家能源结构的重要组成部分。尤其在发展中国家，煤炭在能源消费结构中的占比居高不下，为工业发展和电力生产提供了主要能源支撑。根据英国石油公司（BP）发布的《BP世界能源统计年鉴》数据显示，2021年，煤炭在全球一次能源消费结构中的占比为27.2%。煤炭的广泛使用也带来了严峻的环境问题。燃烧煤炭会释放出大量的二氧化碳（CO?），作为最主要的温室气体之一，CO?的过量排放导致全球气候变暖，引发了冰川融化、海平面上升、极端天气频发等一系列环境危机。这些环境问题不仅对生态系统造成了严重破坏，也威胁着人类的生存和发展。

在《巴黎协定》中，全球各国达成共识，致力于将全球平均气温较工业化前水平升高幅度控制在2℃以内，并努力限制在1.5℃以内，而实现这一目标的关键就在于有效减少CO?排放。传统的煤炭燃烧方式由于燃料与空气直接接触，燃烧后产生的CO?与大量氮气混合，使得CO?的捕集和分离难度大、成本高。因此，开发高效、清洁的煤炭燃烧技术，实现CO?的减排，成为了全球能源领域亟待解决的重要课题。

1.1.2化学链燃烧技术概述

化学链燃烧（ChemicalLoopingCombustion，CLC）是一种新型的燃烧技术，其基本原理是借助载氧剂（OC）的作用，将传统的燃料与空气直接接触反应的燃烧过程分解为两个气固反应，从而使燃料与空气无需直接接触。在化学链燃烧系统中，主要由氧化反应器、还原反应器和载氧剂组成。载氧剂通常由金属氧化物与载体构成，其中金属氧化物是真正参与反应并传递氧的物质，载体则用于承载金属氧化物，以提高其化学反应特性。

在还原反应器中，燃料（如还原性气体、煤等）与载氧剂中的金属氧化物发生还原反应，燃料中的碳、氢等元素与金属氧化物中的氧结合，生成二氧化碳（CO?）和水（H?O），同时金属氧化物被还原成金属；随后，被还原的金属进入氧化反应器，与空气中的氧气发生氧化反应，重新生成金属氧化物，完成载氧剂的循环。这两个反应的总反应与传统燃烧方式相同，所释放的燃烧热也等同于传统燃烧，但化学链燃烧通过这种间接燃烧的方式，实现了燃料与空气的分离，使得燃烧产物主要为高浓度的CO?和H?O，便于CO?的内分离，从而大大降低了CO?的捕集成本。

与传统燃烧方式相比，化学链燃烧具有显著的优势。化学链燃烧实现了燃料的高效转化，通过载氧剂的循环传递氧，使得燃料能够更充分地反应，提高了能源利用效率；化学链燃烧在燃烧过程中实现了CO?的内分离，无需额外的复杂分离设备，降低了CO?捕集的能耗和成本；化学链燃烧还能有效减少氮氧化物（NOx）等污染物的生成，由于燃料与空气不直接接触，避免了空气中的氮气在高温下与氧气反应生成NOx，有利于环境保护。

1.1.3铁矿石载氧体的重要性及修饰目的

在煤化学链燃烧中，铁矿石载氧体因其独特的优势而备受关注。铁矿石储量丰富，价格相对低廉，来源广泛，这使得其在大规模应用中具有成本优势；铁矿石具有良好的反应活性和载氧能力，能够有效地将空气中的氧传递给煤，促进煤的燃烧反应；铁矿石还具有较好的抗烧结性能和机械强度，在循环反应过程中能够保持结构稳定，不易破碎和团聚，有利于载氧体的长期循环使用。

单一组分的铁矿石载氧体也存在一些不足之处。其反应活性在某些情况下仍有待提高，尤其是在与煤的反应初期，反应速率较慢，影响了燃烧效率；在循环使用过程中，铁矿石载氧体的循环稳定性会逐渐下降，随着循环次数的增加，其载氧能力和反应活性会逐渐降低，这主要是由于载氧体在高温反应过程中发生了结构变化、颗粒烧结以及活性成分的流失等；铁矿石载氧体对反应条件较为敏感，如温度、气氛等，反应条件的微小变化可能会对其性能产生较大影响，限制了其在实际应用中的适应性。

为了改善铁矿石载氧体的性能，提高其在煤化学链燃烧中的应用效果，对其进行修饰成为了研究的重点。通过修饰，可以增强铁矿石载氧体的反应活性，使其能够更快速地与煤发生反应，提高燃烧效率；可以提高载氧体的循环稳定性，延长其使用寿命，降低运行成本；还可以增强载氧体对不同反应条件的适应性，使其能够在更广泛的工况下稳定运行，从而推动煤化学链燃烧技术的工业化应用进程。

1.2国内外研究现状

1.2.1煤化学链燃烧研究进展

煤化学链燃烧技术的研究经历了多个发展阶段。最初，研究主要集中在探索化学链燃烧的基本原理和可行性，通过理论分析和小型实验装置，验证了该技术在实现煤的高效燃烧和CO?减排方面的潜力。在这一阶段，研究人员对不同的载氧体和反应条件