反钙钛矿GaCMn₃外延薄膜：制备工艺与物性的深度剖析.docxVIP

反钙钛矿GaCMn?外延薄膜：制备工艺与物性的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

自20世纪80年代以来，钙钛矿结构过渡金属氧化物AMO?及其层状衍生物凭借其在高温超导、庞磁电阻、多铁性等方面的突出表现，成为凝聚态物理和材料科学领域的研究焦点。与钙钛矿结构相似的反钙钛矿结构，近年来也受到极大关注。反钙钛矿化合物化学通式为AXM?，其中A为主族或稀土元素，位于顶角位置；X为B、C、N、P等轻元素，位于体心；M为3d过渡金属元素，位于面心，属于立方晶系中的Pm-3m（NO.211）空间群。3d过渡金属反钙钛矿化合物展现出丰富的物理性能，如超导、巨磁阻、近零电阻温度系数、负热膨胀、磁致伸缩、压磁效应以及磁卡效应等，在电子学、能源、传感器等领域展现出广阔的应用前景。

在众多反钙钛矿材料中，GaCMn?外延薄膜因其独特的晶体结构和电子特性，蕴含着丰富的物理内涵。通过精确控制薄膜的生长过程，能够实现对其微观结构和电子态的有效调控，进而展现出与块体材料不同的物理性质。研究GaCMn?外延薄膜，有助于深入理解材料的本征物理特性，为开发新型功能材料提供理论基础。同时，对于拓展反钙钛矿材料在高速电子器件、高灵敏度传感器以及高效能源存储与转换等领域的应用，也具有重要的指导意义。

1.2国内外研究现状

国内外学者在反钙钛矿材料领域已开展了大量研究工作，并取得了一系列重要成果。在制备方法方面，磁控溅射技术、金属有机化合物化学气相沉积（MOCVD）以及激光分子束外延系统（LMBE）等都被用于制备反钙钛矿薄膜。磁控溅射设备结构简单，易于控制薄膜生长，适用于制备稍大面积薄膜；MOCVD可制备材料种类丰富，生长速率大范围连续可调，适合生长超薄层化合物薄膜，且设备高度自动化，利于大面积量产；LMBE则能实现高纯度外延生长，严格控制生长过程和速率，适合生长多元素、高熔点、复杂层状结构薄膜。

在物性研究方面，Mn基反钙钛矿如ACMn?（A=Al、Ga、In、Sn、Zn）具有良好的导热和导电性能，以及巨大的各向同性负热膨胀特性和磁性，但其磁性机制尚不明朗。研究发现，A位原子对材料的磁性质影响显著，当A位元素为电子层数较少的Al时，AlCMn?和AlNMn?皆为铁磁性；当电子层数增加时，A和Mn原子发生交换作用，使体系获得复杂的磁结构。

然而，当前对于反钙钛矿GaCMn?外延薄膜的研究仍存在一些不足。一方面，在薄膜制备过程中，精确控制薄膜的质量、厚度均匀性以及与衬底的界面质量等方面仍面临挑战，不同制备工艺对薄膜微观结构和性能的影响机制尚未完全明晰。另一方面，对于GaCMn?外延薄膜在复杂环境下的稳定性和可靠性研究较少，其在实际应用中的长期性能表现有待进一步探索。此外，尽管已有一些关于GaCMn?电子结构和磁性的理论计算，但实验研究相对匮乏，理论与实验的结合还不够紧密，难以全面深入地理解其物理性质和内在机制。

1.3研究内容与创新点

本研究旨在深入开展反钙钛矿GaCMn?外延薄膜的制备与物性研究，主要内容包括：

采用脉冲激光沉积（PLD）等先进技术，探索优化GaCMn?外延薄膜的制备工艺，系统研究衬底温度、脉冲激光能量等制备条件对薄膜结构和性能的影响，通过调控制备参数，获得高质量、高均匀性的GaCMn?外延薄膜。

运用X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）、磁性测量系统（MPMS）等多种先进表征手段，全面研究GaCMn?外延薄膜的晶体结构、表面形貌、磁电输运性质等物理特性，深入分析薄膜中的应力与厚度效应及其对物性的影响规律。

结合实验结果和理论计算，建立GaCMn?外延薄膜的结构-性能关系模型，深入探讨其磁性起源、电子结构与输运机制，揭示材料内部的物理过程和相互作用机制。

本研究的创新点主要体现在以下几个方面：

在制备工艺上，创新性地采用PLD技术并优化工艺参数，实现对GaCMn?外延薄膜生长过程的精确控制，有望获得具有独特微观结构和优异性能的薄膜，为反钙钛矿薄膜制备提供新的方法和思路。

在物性研究方面，首次全面系统地研究GaCMn?外延薄膜在低温下的磁电输运性质，结合薄膜中的应力与厚度效应分析，深入揭示其物理特性的内在关联和变化规律，丰富和拓展了反钙钛矿材料的物性研究领域。

通过多学科交叉的研究方法，将实验研究与理论计算紧密结合，建立起GaCMn?外延薄膜的结构-性能关系模型，为深入理解其物理机制提供了新的视角和方法，为该材料的进一步应用开发奠定坚实的理论基础。

二、反钙钛矿GaCMn?的基本理论

2.1晶体结构

反钙钛矿化合物的化学通式为AXM?，其中A通常为主族或稀土元素，如Na、Mg、Al、Si、Cu、Ag等，它们占据着立方