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东海陆架泥质沉积物中黄铁矿硫、有机硫及硫同位素的地球化学特征与环境指示意义

一、引言

1.1研究背景与意义

东海陆架作为连接陆地与海洋的关键区域，在全球生物地球化学循环中占据着举足轻重的地位。它不仅是河流输入物质的重要汇聚场所，还受到复杂海洋动力过程的影响，使得其沉积物中蕴含着丰富的地球化学信息。黄铁矿硫和有机硫作为海洋沉积物中还原态硫的两种主要保存形式，在碳、硫、铁等元素的生物地球化学循环中扮演着核心角色。

黄铁矿的形成与微生物硫酸盐还原过程密切相关，这一过程深刻影响着海洋中硫和碳的循环。当海水中的硫酸盐在微生物的作用下被还原为硫化氢后，硫化氢会与沉积物中的铁离子结合，进而形成黄铁矿。这一过程不仅固定了硫元素，还对海洋中的碳循环产生影响，因为在微生物硫酸盐还原过程中，会消耗海水中的溶解氧，从而影响有机质的分解和埋藏。例如，在一些富含有机质的海域，黄铁矿的大量形成会导致更多的有机质得以保存，进而影响全球碳循环的平衡。

有机硫则与海洋中的有机质来源、转化及保存紧密相连。海洋中的有机硫一部分来源于浮游生物和藻类等生物的合成，另一部分则是在有机质的分解和转化过程中形成。有机硫的含量和同位素组成能够为我们揭示海洋生态系统的演变历史，以及古环境的变化情况。比如，通过分析有机硫的同位素组成，可以推断古代海洋中生产力的高低，以及水体的氧化还原状态。

深入研究东海陆架泥质沉积物中的黄铁矿硫、有机硫及其硫同位素，能够为我们提供以下重要信息：一是有助于我们更全面、深入地了解碳、硫、铁等元素在东海陆架区域的循环机制，这对于认识全球生物地球化学循环具有重要的补充作用。二是可以通过这些元素的地球化学特征，重建过去的海洋环境，包括水体的温度、盐度、氧化还原状态等，从而为预测未来海洋环境的变化提供历史依据。三是对于评估人类活动对东海陆架生态系统的影响具有重要意义，通过对比不同时期沉积物中元素的含量和同位素组成，能够判断人类活动是否对海洋生态系统造成了干扰，以及干扰的程度和范围。

1.2国内外研究现状

国内外学者针对东海陆架泥质沉积物开展了一系列研究。在沉积地球化学方面，郭志刚等通过对东海陆架泥质区和砂质区表层沉积物元素含量的分析，发现不同泥质区的沉积地球化学过程存在显著差异，浙江近岸泥质区沉积物地球化学特征与长江沉积物一致，而远岸济州岛西南泥质区则与黄河源沉积物有一定相关性。在矿物学响应研究中，相关学者探讨了东海陆架近代泥质沉积源汇过程中矿物组成、颗粒大小和分布特征的变化，揭示了这些矿物学特征与沉积环境和气候变化的紧密联系。在古环境演变研究领域，张在秀等对东海陆架泥质沉积区MD06-3040柱状样有孔虫进行地球化学分析，结合微体化石群、沉积物粒度等指标，推测出研究区近8千年来受浙闽沿岸流和台湾暖流及其相关东亚季风控制的古环境演变过程。

然而，当前研究仍存在一定不足与空白。在黄铁矿硫和有机硫的研究方面，虽然已有研究关注到东海陆架泥质沉积物中黄铁矿的形成与分布，但对于黄铁矿硫和有机硫含量及其硫同位素组成在不同沉积环境下的变化规律，以及它们与碳、硫、铁循环之间的定量关系，仍缺乏系统且深入的研究。在研究方法上，目前的手段还不够完善，对于一些微量成分的分析精度有待提高，难以满足对复杂地球化学过程深入探究的需求。此外，针对东海陆架泥质沉积物中有机硫的来源及形成路径，尚未形成统一且明确的认识，这在一定程度上限制了我们对该区域生物地球化学循环的全面理解。本研究将聚焦于这些不足，通过系统分析黄铁矿硫、有机硫及其硫同位素地球化学特征，旨在填补相关研究空白，为深入理解东海陆架的生物地球化学过程提供新的视角和依据。

1.3研究内容与方法

本研究在东海内陆架选取了三个具有代表性的站点，分别为站点A、站点B和站点C。这些站点的选择充分考虑了其地理位置、沉积环境以及水动力条件等因素，以确保能够全面反映东海内陆架泥质沉积物的特征。使用重力活塞取样器采集了三个站点的沉积物柱状样。重力活塞取样器利用重力作用，能够快速且有效地插入海底沉积物中，获取连续且完整的柱状样品。在采集过程中，严格控制操作流程，确保样品不受外界干扰，以保证后续分析结果的准确性。

对于黄铁矿硫的提取，采用Cr(II)还原法。具体步骤如下：首先将沉积物样品与Cr(II)溶液在特定条件下反应，使黄铁矿中的硫被还原为硫化氢。然后，利用冷扩散吸收装置将产生的硫化氢分离出来，通过与特定试剂反应，将其转化为可测量的物质。黄铁矿硫含量的测定采用亚甲基蓝法，该方法基于硫化氢与对氨基二甲基苯胺和三氯化铁反应生成亚甲基蓝的原理，通过比色法测定亚甲基蓝的吸光度，从而准确计算出黄铁矿硫的含量。有机硫含量的测定运用艾氏卡(Eschka)法，将沉积物样品与艾氏卡试剂混合，在高温下使有机硫转化为可溶性硫酸盐，再