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CDs基复合材料的构建研究综述

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TOC\o1-3\h\u28293CDs基复合材料的构建研究综述 1

58261.1超分子共组装 1

262091.2共价偶联 4

可通过超分子共组装和共价偶联两种方式构建CDs基复合材料。前者是通过静电吸附、氢键或π-π堆积等非共价相互作用将CDs与其它材料复合，而后者则通过共价键将CDs与其它功能材料键合在一起。

1.1超分子共组装

以CDs为构筑基元，通过超分子共组装，可实现CDs与蛋白质[13-15]、有机功能染料[4,16]、抗癌药物[17-20]的复合。

1.1.1碳点/蛋白质的超分子共组装

Zhang等人合成了用于蛋白质高效胞内递送的CDs-绿色荧光蛋白（EGFP）纳米复合体系（图1-1a）[13]，在这一体系中带负电荷的CDs（-28.0mV）和带负电的EGFP（-12.5mV）可以形成非常稳定的复合物，蛋白的包封率高达83.3%。通过二者的复合显著地提高了蛋白的稳定性和细胞内递送效率。为了证明此种方法的普适性，我们尝试了另外一种带负电荷的碳点（-24.3mV）与人血清白蛋白（-18.5mV）的共组装，同样具有与CDs-EGFP相类似的结果。此外，Li等人研究了带正电荷的CDs（17.5mV）与带负电荷的蓖麻毒素蛋白B链（RTB，-21.2mV）的共组装[14]，RTB的负载效率为81.7%。CDs-RTB不仅具有良好的生理稳定性，而且可以有效地阻止蛋白质的酶降解、提高了RTB胞内递送效率。更重要的是，与天然RTB相比，CDs-RTB可促进巨噬细胞增殖，有效地提高炎症因子的mRNA表达水平，增强RTB免疫调节活性（图1-1b）。Lu等人制备了苯硼酸修饰的CDs，并以其为载体实现了牛血红白蛋白（Hb）和葡萄糖氧化酶（GOX）蛋白质的高效递送。Hb和GOX与CDs复合后，有效的维持了蛋白质的生物学活性[15]（图1-1c）。

图1-1.CDs与（a）绿色荧光蛋白和（b）蓖麻毒素蛋白B链的超分子共组装，（c）氨基苯硼酸修饰的CDs与血红蛋白和葡萄糖氧化酶的共组装

1.1.2碳点/有机功能染料的超分子共组装

Zhang等人以谷氨酸和葡萄糖为原料制备CDs，利用AIE染料的大共轭结构和疏水特性，通过共沉淀法将AIE染料和CDs进行超分子共组装，构筑稳定的CDs-AIE荧光纳米超分子材料，用于细胞和肿瘤的超长期成像（图1-2a）[4]。Su等人将CDs作为载体，与BODIPY通过纳米沉淀的方法组装形成纳米复合材料（CBNPs），所制备的CBNPs中BODIPY的负载率高达71.25%。CBNPs既没有破坏BODIPY自身的理化性能，又可以增强BODIPY的溶解性、改善BODIPY的生物相容性。而且，CDs与BODIPY之间的荧光共振能量转移效应显著地增强了BODIPY的光动力治疗效果（图1-2b）[16]。

图1-2.（a）CDsG与AIE染料的共组装，（b）CDs与BODIPY的共组装

1.1.3碳点/药物分子的超分子共组装

Sun等人通过CDs和抗肿瘤药物阿霉素（DOX）的超分子共组装制备了pH敏感的药物输送体系（图1-3a）[17]。Gao等人以3,3,4,4,5,5,6,6,7,7,8,8,8-十三氟-1-辛醇和聚亚乙基亚胺为原料，通过溶剂热法制备了具有细胞核靶向能力的氟掺杂碳点（FCDs）。并分别以DOX和BODIPY为模型药物和染料，通过超分子共组装，分别构建了FCDs-DOX和FCDs-BODIPY纳米复合材料，结果证实了在FCDs的帮助下药物/染料在细胞内的成功递送（图1-3b）[18]。Li通过水热法合成了蓝光发光的CDs，并通过非共价相互作用负载抗癌药DOX，从而形成CDs/DOX复合物。与此同时，第5代聚酰胺-胺树状大分子（G5）被环精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸（RGD）肽和药物外排抑制剂D-a-生育酚PEG1000琥珀酸酯（TPGS）共价修饰制备了树状大分子（G5-RGD-TPGS）。最后，再将树状大分子G5-RGD-TPGS

通过静电相互作用与CDs/DOX复合，形成载有药物的双重纳米递送系统用于荧光成像和癌细胞的化疗（图1-3c）[19]。Wang等人通过将pH敏感的壳聚糖与荧光CDs共组装构建了一种壳聚糖-CDs复合纳米凝胶（CCHNs），CCHNs可负载DOX实现NIR/pH双响应药物释放，达到癌症治疗的效果（图1-3d）[20]。

图1-3.（a）CDs与DOX的共组装，（b）FCDs与DOX/BODIPY的共组装，（c）CDs/DOX复合物与树状大分子（G5-RGD-TPGS）的共组装，（d）壳聚糖-CDs复合纳米凝胶与DOX的共组装

1.2共价偶联

CDs表面上具有丰富的官能团