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高通量计算辅助锂离子导体材料筛选

摘要：固态电解质是下一代高安全锂电池的核心材料，但具有高离子电导率的候选材料极为稀缺。本文系统研究高通量第一性原理计算辅助筛选锂离子导体材料的方法，建立了一套涵盖晶体结构数据库、离子迁移势垒计算与电化学稳定性评估的自动化筛选流程。从无机晶体结构数据库中筛选出1250种含锂化合物，通过键价位能方法快速计算锂离子迁移势垒，筛选出势垒低于0.3eV的候选材料86种。对这86种材料进行密度泛函理论精算验证，最终锁定12种具有高离子电导率潜力的新型锂离子导体。其中，Li?YCl?的DFT计算离子电导率为2.5×10?3S/cm（室温），电化学窗口为0.8—4.2V，界面稳定性优于已知的Li?YBr?。在实验合成验证中，固相法合成的Li?YCl?实测离子电导率为1.8×10?3S/cm，与计算值吻合良好。本文为高通量计算辅助锂离子导体材料的理性筛选提供了系统的流程与验证数据。

关键词：高通量计算；锂离子导体；固态电解质；第一性原理；材料筛选

第一章固态电解质研发对高通量计算的迫切需求

1.1全固态锂电池的发展瓶颈

全固态锂电池被认为是下一代高安全、高能量密度电池的重要发展方向。与传统的液态电解质电池相比，固态电解质不可燃、不漏液，可以兼容锂金属负极，理论上可以将电池的能量密度提升至500Wh/kg以上。然而，固态电解质的离子电导率普遍低于液态电解质（液态电