钼锡催化剂上二甲醚低温氧化：活性中心、反应路径与机理洞察.docxVIP

钼锡催化剂上二甲醚低温氧化：活性中心、反应路径与机理洞察

一、引言

1.1研究背景

在当今能源与化工领域，寻求高效、清洁的化学反应路径以及性能卓越的催化剂始终是研究的核心热点。二甲醚（DME），作为一种重要的含氧平台化合物，因其独特的分子结构和理化性质，在能源转化和化工合成中展现出巨大的应用潜力。从能源角度来看，二甲醚具有高十六烷值、低污染排放等优点，被视为极具前景的清洁替代燃料，可有效缓解传统化石燃料带来的环境污染和能源短缺问题。在化工领域，二甲醚是合成多种高附加值化学品的关键原料，通过氧化反应能够制备甲酸甲酯、聚甲氧基二甲醚等重要化工产品，这些产品在精细化工、制药、燃料添加剂等行业有着广泛的应用。

然而，二甲醚分子中的C-H键相对稳定，在较高反应温度下，竞争性的副反应（产物复杂）或深度氧化（生成COx）较易发生，这不仅降低了目标产物的选择性和收率，还会导致能源浪费和环境污染。而在低温条件下，二甲醚的氧化反应又面临着反应活性低、难以有效活化的困境。因此，实现二甲醚在温和条件下C-H键的活化氧化以及目标产物的高选择性合成，成为了该领域亟待突破的关键科学问题。

钼锡催化剂作为一种新型的催化材料，近年来在二甲醚低温氧化反应中崭露头角，展现出独特的优势。钼氧化物作为一种典型的非贵金属催化剂材料，因其配位结构多样、电子状态易调节等优点，被广泛用于选择氧化反应。当钼与锡复合形成