固态电解质与锂金属界面人工SEI膜的设计与电化学稳定性研究综述.docVIP

固态电解质与锂金属界面人工SEI膜的设计与电化学稳定性研究综述

一、固态锂金属电池界面瓶颈的核心本质

固态锂金属电池（SSLB）被认为是下一代高能量密度储能体系的核心发展方向，其理论能量密度可达350~500Wh/kg，远超当前商业化锂离子电池的250Wh/kg上限。然而固态电解质（SSE）与锂金属负极之间的界面问题始终是制约其商业化应用的核心瓶颈，这一瓶颈并非单一因素导致，而是多尺度、多物理化学过程耦合的结果。从热力学层面看，绝大多数硫化物、氧化物、聚合物固态电解质与锂金属接触时均存在本征不稳定性，硫化物电解质如LPSCl（Li6PS5Cl）会与锂发生还原反应生成Li2S、Li3P等绝缘相，石榴石型氧化物LLZO（Li7La3Zr2O12）虽本征还原稳定性较高，但表面残留的Li2CO3、LiOH等杂质会与锂反应生成高阻抗界面层，聚合物电解质如PEO（聚环氧乙烷）则会在锂表面发生断链降解。从动力学层面看，锂金属在沉积过程中存在不均匀成核现象，固态电解质与锂负极之间的固-固接触界面存在间隙，会导致局部电流密度过高，诱导锂枝晶沿晶界或缺陷处生长，最终穿透固态电解质引发内部短路。

天然形成的固态电解质界面（SEI）膜是液态电解液中锂负极稳定循环的关键，但固态体系中的天然SEI与液态体系存在本质差异：液态体系中SEI是电解液组分在锂表面优先还原的产物，具有一定的自修复能力，而固态体系中