Cu-MCM-41的合成及其在苯乙烯环氧化中的催化性能研究 材料毕业论文.docVIP

摘 要 1992年Mobil公司研究人员以表面活性剂为模板合成了孔径为1.5-l0nm的M41S系列介孔分子筛(国际纯粹与应用化学定义:孔径2nm为微孔;2-50nm为介孔;50nm为大孔),又称中孔分子筛,其孔道排列长程有序、比表面大(大于700m2/g)、孔隙率高、孔径分布窄且在一定范围内连续可调.M41S系列分子筛的成功合成不仅在理论上丰富了多孔材料合成方法,开创了纳米多孔材料的发展新纪元;在应用中,介孔分子筛大大超出了常规分子筛孔径小于1.5nm的范围,对体积较大的客体分子表现了良好主体材料的性能,为体积较大有机分子介入的化学或物理过程带来了希望;其规整排列的孔道和长程有序的结构,又是制备其它纳米材料或介孔材料的模板.因而引起了化学、物理、生物、环境、材料研究者极大的兴趣和广泛关注[7]. 介孔分子筛的合成过程复杂,合成过程中的各个条件和步骤都有可能对产物的结构和性能产生影响,不同的反应条件可以导致不同结构的介孔分子筛的生成.即使相同的原料和制备过程,但工艺参数的微小差异,如表面活性剂、反应温度、反应时间或水热条件的不同,也可以得到不同结构的介孔材料.而不同的类型的介孔分子筛,孔道排列方式不同。MCM-41(MobileCrystallineMaterial)孔道呈一维六方,孔道与孔道之间被孔墙所隔离,有利于阻止金属物种聚集,可用于制备纳米金属线或稳定金属配合物; MCM-41是Mobil公司最早合成的硅基介孔分子筛,也是其中较典型的一个,其有六角相孔道.受此启发,人们在介孔分子筛的合成及其机理方面进行了深入探索.目前人们已经成功地使用各种表面活性剂(阳离子、阴离子、非离子、中性有机分子、高聚物、混合表面活性剂)和不同的硅源物质(正硅酸酯、硅酸钠、硅溶胶、气相法二氧化硅),分别在不同的条件下(酸性、碱性、中性)合成一系列具有不同织构特征的介孔分子筛,使得介孔材料合成处于蓬勃发展的局面. 本次实验通过水热合成法合成MCM-41，用等体积浸渍法浸渍铜，铜原子主要处于中孔骨架。考察高铜含量(最高达7.0 %)Cu-MCM-41在苯乙烯催化环氧化制备环氧苯乙烯反应中的催化性能,研究了铜含量、反应温度以及反应时间等对催化剂活性的影响。 在实验考察范围内最好的合成条件和方法是：SiO2 2.2ml、CTAB 6.0g、H2O 100ml、滴加NH3.H2O(25%-28%) 46ml、正硅酸乙酯 5ml、常温搅拌90min。反应温度65OC、反应时间5h，反应液具有足够碱性。 常温等体积浸渍Cu一天以制备Cu-MCM-41,在实验考察范围内，最优的铜浸渍量为0.07g/催化剂g。 关键词：MCM-41分子筛；介孔分子筛；硅； ABSTRACT 1992 Mobil Corporation researcher with surfactant as a template for synthesis of the aperture of 1.5-l0nm M41S mesoporous Series (International Pure and Applied Chemistry definition : Aperture 2nm microporous; 2-50nm of mesoporous ;50nm large hole), also known as the mesoporous molecular sieve, Channel with its long-range order、 large surface area (greater than 700m2/g)、 high porosity. narrow pore size distribution with a certain adjustable within a range. M41S series zeolite synthesis is not only the success of the theory of porous materials rich synthesis methods, created a nano-porous materials in the new millennium; In this application, mesoporous far beyond the conventional molecular sieve aperture of less than 3cm, the larger the object of the good performance of molecular materials in the main performance, for larger organi