CuZSM5堇青石整体式催化剂用于柴油机尾气净化的研究.pdf

Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂用于柴油机 尾气净化的研究 摘 要 三效催化剂(TWC)应用于汽车尾气净化时能同时去除尾气中的 CO，HC 和 NOx ，但此技术只能应用于空燃比（A/F ）为 14.7 附近狭窄的范围内。富 氧燃烧是当前提倡节约能源和减少废气排放的发展趋势。但 TWC 催化剂在 这种燃烧条件下对 NOx 脱除基本没有活性。以分子筛为载体的金属/分子筛 催化剂体系在该领域体现出了较好的应用前景。分子筛催化剂负载在成型 的载体上，可以降低汽车尾气的阻力。堇青石(2MgO·2Al O ·5SiO )易于加 2 3 2 工成形、机械强度高、价格低廉、热膨胀性质与分子筛相近被广泛用于整 体式催化剂的载体。在分子筛/堇青石整体式催化剂的制备中，原位水热合 成是一种非常简单可行的方法。但仍然存在分子筛负载量低、制备过程条 件苛刻、堇青石表面上 ZSM-5 分子筛的覆盖不均匀，ZSM-5 分子筛与载体 结合的牢固度的考察不够深入等问题。 本论文从 deNOx 催化剂的实际应用出发，利用水热合成技术，通过原 位和预涂覆溶胶法使分子筛牢固负载于堇青石蜂窝陶瓷载体上，并模拟实 际柴油机尾气的操作条件，评价了整体催化剂的 deNOx 性能。 对堇青石蜂窝陶瓷载体上合成的 ZSM-5 分子筛负载量和牢固度测试结 果表明：在不使用模板剂的条件下，当晶化时间为 24~60h 时，超声波处理 60min 后，空白堇青石质量增加为 2.51~13.89% ；经过预涂覆溶胶晶化时间 24~60h ，超声波处理 60min 后，空白堇青石质量增加为 4.32~17.02% ；表明 堇青石表面分子筛具有一定的负载量和牢固度。 将制得的 ZSM-5/堇青石分别以离子交换法和浸渍法制备了 Cu-ZSM-5/ I 堇青石整体催化剂，考察了在模拟柴油机尾气气氛条件下的 deNOx 催化性 能。NH -SCR 测试结果证明：离子交换法制备的催化剂比浸渍法制备的催 3 化剂具有较高的 NO 转化率和较宽 NO 转换温度窗口，在温度为 550-750K 的区间内，NO 转化率接近 100%，催化活性随着反应气中氧浓度的增大和 空速的增大而略有降低。C H -SCR 评价结果表明：温度在 725~895K 之间， 3 8 C3H8 的转化率达到了 100%，NO 的转化率较低，在测试温度为 575~895K 的区间内，最高转化率仅为 50%左右。水蒸气气氛，对 C3H8 的转化，几乎 没有影响，但对 NO 的转化，有强烈地抑制作用，其最高转化率不足40% 。 关键词：柴油机尾气，原位合成，deNO 催化剂，选择性催化还原 x II STUDY OF THE MONOLITHIC Cu-ZSM-5/CORDIERITE CATALYST FOR DIESEL EXHAUST GAS PURIFICATION ABSTRACT Three-Way-Catalysts(TWC) is an effective way to abate CO, HC and NOx in the traffic flue gas simultaneously. However ，this type of catalysts is only effective i