Pt／SAPO一11临氢异构催化剂的改进.pdfVIP

维普资讯 第 17卷 第2期 石 油 化 工 高 等 学 校 学 报 V01．17 NO．2 2004年6月 joURNAL OF PETROCHEMICAL UNIVERSITIES Jun．2004 文章编号：1006 396X(2004)02—0047 07 Pt／SAPO一11临氢异构催化剂的改进 张 飞， 耿承辉， 高志贤 ， 周敬来 (中国科学院山西煤炭化学研究所，山西太原030001) 摘 要 ： 以商品SAPO—l】分子筛为基础，通过分子筛草酸脱铝预处理、添加粘结剂、载体预吸附氨 、改变金属 含量、催化剂活化条件及硫化处理等设计制备了一系列催化剂。在连续流动的反应装置上，以正庚烷为原料的临氢 异构化反应评价结果验证 了金属与酸功能匹配和相互作用的重要性。提 出烷烃异构化需要适宜的酸 中心密度，较 高的金属分散度，以及较短的金属中心与酸中心距离等有利于提高异构化选择性的观点。在此基础上，对硅、铝、磷 的比例和分子筛晶化条件进行调控，合成出酸密度和晶粒均较小的 O—l1分子筛，获得 了金属分散度高、金属中 ,·72与酸中心作用密切的Pt／SAPO—l】催化剂。临氢异构反应评价结果表明，该催化刑具有较高的异构化选择性，正 庚烷转化高达70％时异构化选择性仍可达到90％以上，同时具有优异的稳定性与再生性能，显示出良好的工业应用 前景。金属的高分散度、金属与酸中心之间的强相互作用和分子筛择形作用是该催化剂异构化选择性高的根本原 因，并推测其作用机制可能与传统的双功能作用机理不同。 关键词： 临氢异构 ； 催化剂； 制备； 正庚烷 ； 一l】 中图分类号： TQ426．94； TE624．4 7 文献标识码：A TheImprovementofPt／SAPO一11HydroisomerizationCatalysts ZHANGFei， GENGCheng—hui． GAOZhi—xian ， ZHOUJing—lai (InstituteofCoalChemistry，CkineseAcademyofSciences，TalyuanShanxi030001，China) Abstract： A seriesofhydmimmeriaztioncatalysts，usingcommerciallyavailableSAPO— l1，weredesignedandpreparde concem in~ themodificationoftheoriginalSAPO— l1byoxalicacidleaching．additionofoxides asbinder．pre—adosrptionofNH3onsupport． andvariationofmetalloading，aswellascatalystactivationandpre—sulfiding．Evaluationsofthecatalysts．ampleswereperformde iu afixde —bedraectorundercontinuousflow conditionsbythehydroiosnlerizationofn—heptane．Andtheobtainde dataverifide tht importanceofthe matching between metaland acid sites as wellas their interaction．So ithad been propc~sde that tht hydroimmerizationofparaffinnede suitableaciddensity，highdispersionofmetalandcloseproxinfityb