电化学制备高活性TiOSiO复合膜及其在光电催化降解有机染料….pdfVIP

持久性有机污染物论坛2008暨第三届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集 电化学制备高活性TiO /SiO 复合膜及其在光电催化降解 2 2 有机染料和POPs 中的应用 周志雄, 李 静, 朱丽华*, 吴 彬, 唐和清* （华中科技大学化学与化工系，武汉，430074 ） 1. 引言 由于光电催化具有高效快速的特点而使其成为污水处理技术中很重要的一部分，但是由于半导 体电极在制备过程中其真实表面积相对粉体催化剂会大大下降，使得其光电效率明显下降，本研究 从改善TiO 膜电极的真实表面积出发，将SiO 掺杂到TiO 膜中，制得了高活性的TiO /SiO 复合膜电 2 2 2 2 2 极。光电催化的实验结果表明复合膜的性能较单一的TiO2膜有很大的提高；本研究首次将原电池原 理应用到光催化体系中，原电池过程（耦合光催化）的引入明显提高了光催化降解的效率。 2. 实验部分 2.1 电化学制备高活性TiO /SiO 复合膜 2 2 称取 0.06 g SiO 分散于 25 mL H O和 360 μL HNO (65 wt%) 的混合溶液中，超声分散五分钟后 2 2 3 得分散液A 。称取0.679g钛酸丁酯溶解于 25 mL 乙醇 300 μL H O (30 wt%) 的混合溶液中，超声分 2 2 散五分钟的溶液B ，然后将溶液B缓慢滴加到A 中，超声分散得到电解液。以ITO(5 cm2)为工作电极， Pt(10 cm2)片为对电极，电解电压-2 V 电解90min制备复合膜，然后在 450℃下恒温煅烧 2 小时即得 工作电极。 2.2 有机污染物的光电催化及耦合光催化降解 光电催化降解: 溶液由 10 ppm 甲基橙 (MO) 和 0.1M NaCl 组成，pH 值均为 2.8 ，电极电位为 0.8V (vs. SCE)，光源采用 9W 紫外灯(中心波长254nm) ，打开光源开始计时，每隔一定时间取2mL 样品，用 UV-vis 分光光度计测定其在 505nm 的吸光度。 耦合光催化降解: 溶液是一定浓度的有机物(10ppm 4-硝基酚) ，用盐酸调节溶液pH 至 2.8 ，将 复合膜电极与铂片电极用导线连接后放入到圆柱形光催化反应器中，后续实验同上，用 UV-vis 分 光光度计测定其在 318nm 的吸光度。 3. 结果与讨论 3.1 TiO /SiO 复合膜光电催化降解有机污染物 2 2 复合膜电极具备很高的光电催化活性。如图1 所示,复合膜光催化和电催化降解MO 的速率常数 -3 -1 -3 -1 -3 -1 分别为 3.0×10 min 和 0.6×10 min ，然而光电催化的速率常数则达到了 105.1×10 min ，这说明 光电催化过程体现了明显的协同效应。分散液中含有SiO2 的时候制得的电极光电催化性能明显优于 没有加入SiO2 的，这可能是由于SiO 的加入增大了膜电极的表面积，同时还由于SiO 具有助电子转 2 2 移的作用，最终能增大膜电极的光响应电流，从而提高了光电催化效率。 4-硝基酚在复合膜电极上的催化降解如图 2 所示，光电降解同样体现了光催化和电催化的协同 作用。 136 持久性有机污染物论坛2008暨第三届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集 1.0