上层大气氧分子Herzberg态动力学研究进展.pdfVIP

维普资讯 第 l8 卷 第 l期 量 子 电 子 学 报 V0I．18 No．1 2001年 2月 CHINESEJOURNALOFQUANTUM ELECTRONICS Feb．2001 文章编号；1007-5461(200U01-0009-07 上层大气氧分子 Herzberg态动力学研究进展 宁利新， 王鸿梅， 程 平， 储烙南， 曹德兆 (中国科学院安散光学精密机械研究所激光光谱学开放实验室， 合肥 230031) 摘 要 氧分子的--／r-电子激发的Herzberg态 (A。 ，C ，A )在地球上层大气低温条件下的光化 学动力学行为的实验研究为上层大气模型的建立提供重要的理论基础．本文介绍利用流动余辉技木和激光技术测量 。寸和c 态与大气分子碰撞反应速率常数的实驻和结果，分析和讨论A。 和c 态的高振动能鳜和 低振动能鳜碰撞失活速率常数的巨大差别．并结合前人分析的结果提出自己的看法．最后，展望了实验研究上层大 气中Herzberg态动力学行为的前景． 关 ■调 Herzberg态 碰撞失活；猝灭；流动余癣技术；激光取共振 中圈分类号：O4335：O644．12 文献标 识码：C l 引 言 g 葫 i 暑=c = 近半个世纪以来，关于氧分子的电子激发态在地球上层低温 (150~250K)大气中的动力学行为一直成为 人们感兴趣的课题．图 I为氧分子的最低六个电子态的势能曲线．特别是处于离解限 (4～5eV)附近的三个 电 子态 (通常称为Herzberg态)A3 ，C1 和 凸 态， 在地球和金星夜间辉光 【】中巳观察到了来 自这三个态的 0 _÷ 0 c _+ 0 和 凸 _÷B凸g跃迁 ， 荧光，且地球夜间辉光光强分布呈现特定的地球大气氧的 激发态的辉光特征，即A。 态的 =4 7，c邑 态的 口=5 10，A d 态的口=5～8．大气中这三个激发态 被公认为由两个氧原子经第三体碰撞复合产生，它们一旦 形成，可经历两种失活过程 荧光辐射和碰撞失活．由于 这三个 Herzberg态相互之间和到下面的三个电子态之间 的电偶极跃迁是禁戒的，它们都是亚稳态，有很长的辐射 寿命 (无碰撞辐射寿命大于 150ms)，因此即使在较低的地 球上层大气压力条件下 (i00km处约为0133Pa)，碰撞过 程将直接影响它们的荧光强度．正因为如此，适过对这些 电子态发射光的地面或卫星测量，再借助于大气模型理论 计算后便可监测到上层大气组分特性及其变化情况． Fig．1Potentialenergydiagram fortheHerzberg 为了正确了解大气中氧分子的Herzberg态的发射强 andlower-lyingstatesof02 度和其振动能级的布居情况，在大气模型计算中就需要这些电子态在上层低温条件下被其它大气分子 0。，N CO ArHe等碰撞失活移去的反应速率常数．因此，展开对氧分子的Herzberg态与大气分子碰撞的光化学 反应动力学研究就显得特别重要．本文着重介绍前人在这三个Herzberg态动力学行为方面所作的研究工作， 并对其结果进行一些简单的讨论． 基金项目t茸家自然科学基金资助项 目(批准号 收穑 日期t 1999-11-29；修改日期t2000-01一II 维普资讯 量 子 电 子 学 报 l8卷 2 实验和结果 在 1932年，Herzberg首次报道了在氧气的吸收光谱中探测到 态，后来相继发现了e ，和 d 态。Brodia和Gaydon在