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第 34卷 第 4期 煤 炭 转 化 Vo1．34 NO．4 2011年 1O月 C0AL C0NVERS10N 0ct．2Ol1 活性炭表面化学性质对二氧化碳吸附平衡的影响 张 睿 周 贝 段晓佳D 胡子君 李俊宁。 金鸣林D 摘 要 把氢氧化钾活化的石油焦基活性炭进行浓硫酸氧化，并对氧化物进行热处理 ，得到不 同氧含量的活性炭，并用氮气物理吸附和 XPS对活性炭 的孔及其表面化学官能团进行 了表征．研 究了二氧化碳在不同氧含量活性炭上的吸附平衡容量随温度的变化 以及氧含量对于二氧化碳吸附 容量的影响．结果表明：在 25℃～175℃和0．001MPa 1．5MPa的范围内，二氧化碳在活性炭上 的吸附可 以用 Langmuir方程很好地描述 ，饱和覆盖度和黏附系数均随温度的升高而下降，吸 附热 随活性炭的氧化和热处理变化很小．随活性炭 o／c比的增加，饱和覆盖度下降，而黏附系数增加． 适合二氧化碳吸附的活性炭应具有适 中的o／c比，o／c比太大和太小均不利于二氧化碳的吸附． 关键词 活性炭，表面化学结构 ，孔分布，二氧化碳吸附 中图分类号 TQ424 0 引 言 1 实验部分 基于化石燃料导致的二氧化碳温室气体的过度 1．1 活性炭的制备及表面改性 排放 ，已被证实是全球变暖的主要原因．11除了避免 化石燃料的使用和提高化石燃料 的利用效率外 ，二 把石油焦粉碎，用 KOH作为活化剂，KOH／石油 氧化碳的捕集 、分离、回收和储存将成为减少二氧化 焦重量 比为 3：1，活化温度 800℃，活化时间 1h，再 碳排放的主要途径．二氧化碳的分离和捕集方法主 经稀盐酸洗和水洗 ，制备得 到活性炭 (SO)．活性炭 要有 ：溶剂吸收法_l2]、吸附法 j、膜分离法_l4]及各种 用浓硫酸在 170℃下氧化 3h(浓硫酸 ／活性炭重量 分离技术的耦合法 等，其中吸附法具有能耗低 、适 比为 1O：1)，用蒸馏水洗至 中性后 ，再在炭化炉中 应性好、可 自动化操作和不使用溶剂等优点_l6]，是非 在氮气保护下分别在450℃和750℃下炭化 3h，分 常有前景的二氧化碳分离和捕集方法．二氧化碳吸 别得到氧化活性炭 (S1)，低温炭化活性炭 (s2)和高 附分离和捕集的吸附剂主要有 ：活性炭 、硅胶和分子 温炭化活性炭 (S3)． 筛等．其中，活性炭具有 比表面高、容易获得和吸附 1．2 活性炭的表征 平衡容量大等优点，是很有前景的吸附剂． 国内外 已经进行了二氧化碳在活性炭上吸附的大量研究工 1．2．1 二氧化碳吸附平衡容量的测定 作．一般认为孔隙结构和表面化学官能团是影 响二 把活性炭粉末样品用聚四氟乙烯乳液黏结剂制 氧化碳 吸附的主要因素．_18然而活性炭的孑L隙和表 备成约0．5mm 的薄片 ，在 IGA一100B全 自动智能 面化学官能团很难单独控制，因此，一般研究报道的 重量分析仪 (HidenIsochema，英 国)上测定 ，测定前 是孔 隙和表面 官能 团综合作用 的结果．本文对 系统抽真空到1．33Pa，每隔 2000Pa一个压力阶跃 ， KOH活化 的石油焦基活性炭进行了氧化处理和热 用石英电子天平称样 品吸附二氧化碳平衡之后的重 处理 ，制备得到氧含量不 同但孔隙结构相 同的活性 量 ，扣除浮力之后 ，得到样品在不 同温度下 (25℃， 炭，研究了表面化学官能团对于二氧化碳吸附性能 75℃，125℃和 175℃)对二氧化碳 的吸附平衡容