沸石类咪唑骨架材料吸附分离天然气的分子模拟.pdfVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 17 (2013) 176802 沸石类咪唑骨架材料吸附分离天然气的分子模拟 1 23 1† 4 4 郭海超 施帆 马正飞 周之雯 周怡然 1) ( 南京工业大学化学化工学院, 材料化学工程国家重点实验室, 南京 210009 ) 2) ( URS Corporation, PO Box 618, South Park, PA, USA. ) 3) ( National Energy Technology Laboratory, U.S. D.O.E., 626 Cochrans Mill Road, Pittsburgh, PA, USA. ) 4) ( Navi Health and Environment Technology, Pittsburgh, PA, USA. ) ( 2013 年4 月8 日收到; 2013 年5 月9 日收到修改稿) 采用巨正则蒙特卡洛方法研究C H , CO 和CH 三种气体在两种沸石类咪唑骨架材料(ZIF) —– ZIF-2 和 2 6 2 4 ZIF-71 中的吸附与分离性能. 考察了C H , CO 和CH 三种气体在ZIF-2 和ZIF-71 中的单组分吸附等温线、吸附 2 6 2 4 热; C H -CH , CO -CH 与C H -CO 等摩尔二元混合物的分离; 以及C H -CO -CH 三元体系的分离性能. 研究 2 6 4 2 4 2 6 2 2 6 2 4 结果表明: 低压下不同气体的吸附量大小与其吸附热关系紧密; 而高压下因有限的孔空间, 尺寸较小的气体分子吸 附量增长趋向更快; 多组分吸附分离中, 低压下能量效应通常占据主导, ZIF 优先吸附作用力较强的组分; 高压下堆 积效应影响显著, ZIF 会优先吸附尺寸较小的组分. ZIF-2 和ZIF-71 对这3 种二元体系的分离性能良好. 对于三元混 合物吸附分离, 在常温下3000—4000 kPa 范围内, ZIF-2 具有良好的天然气净化性能, 可有效地分离出天然气中的 C H 和CO . 2 6 2 关键词: 巨正则蒙特卡洛模拟, 天然气分离, 沸石类咪唑骨架 PACS: 68.43.−h, 87.10.Rt, 88.85.mf DOI: 10.7498/aps.62.176802 的具有沸石拓扑结构的金属有机骨架, 即沸石类咪 1 引言 唑骨架(zeolitic imidazolate frameworks, ZIF), ZIF 由 过渡金属原子(Zn/Co) 与咪唑/ 咪唑衍生物连接而 随着石油类燃料需求的日益增大、价格的持 45 成 . 和沸石分子筛相比, 由于咪唑/ 咪唑衍生物