Ce-MCM-41分子筛的合成.pdfVIP

内蒙古工业大学学报 JOURNALOFINNERMONGOLIA 29卷 第 4 UNIVERSITY OFTECHN0L0GY 文章编号 ：1001—5167(2010)04—0005—03 Ce—MCM-41分子筛的合成 米 赵瑞芬 ，秦海莉 ，郑红娜 ，刘俊芳2 (1．内蒙古工业大学化工学院，呼和浩特市，010062； 2．赤峰制药股份有限公司，赤峰市，024000) 摘要 ：采用水热法，合成出Ce—MCM一41中孑L分子筛。应用XRD,,TG—DSC及 BET等方法对其晶体结构、热稳定性以及孔结构进行表征。结果表明，将稀土金 属铈引入分子筛 MCM一41的骨架结构中，引发了分子筛 MCM一41的结构变化 ， 增大了孑L结构 ，提高了热稳定性。所制备的 Ce—MCM一41在苯乙烯 的催化氧化 中表现出了良好的催化性能，反应速率可达 25．62％。 关键词 ：Ce—MCM一41分子筛 合成 中图分类号 ：TQ032 文献标识码 ：A MCM-41介孑L分子筛的出现是分子筛发展的一个新飞跃 ¨ ，其独特的分子结构及性能引起了分子 筛及催化学界的广泛关注。但 MCM-41中孔分子筛的热稳定性不够理想，其孔径仍然太小，不能满足大 分子催化反应 的要求 ，且不具有催化氧化特性 J。鉴于稀土金属有独特的电子构造 j，可变 的化学 价，而且有氧化还原能力等性质，本文选用价格低廉 的碳酸铈 ，将具有储放氧功能的稀土铈引人到中孔 分子筛的骨架结构中，着重于改善 MCM-41分子筛的热稳定性，增加其有效表面积与提供合适的孔结 构 ，合成 出了具有催化氧化功能，热稳定性好 ，比表面积大 ，孔道均一 的Ce—MCM-41中孔分子筛。 1 实验部分 1．1 Ce—MCM-41分子筛的制备 将十六烷基三甲基溴化铵和硅酸钠分别溶于去离子水中加热，再加入到碳酸铈溶液 中混合均匀，在 室温下陈化 ，然后放置烘箱内晶化 ，取出反应物经过滤 、烘干后得到 Ce．MCM-41分子筛原粉 。 1．2 分子筛的表征 XRD用德 国布鲁克公司产 Bnlkeradvance．D8型X．ray衍射仪测试 ；TG．DSC采用德 国产 NETZSCH STA409PC／型热分析仪测试 ；BET使用美国麦克(Micromeritics)仪器公司产的ASAP2000型 自动物理吸 附仪。 1．3 催化反应 、 用苯乙烯的氧化反应评价 Ce—MCM-41分子筛的催化氧化性能，使用气相色谱分析苯乙烯的转化率。 2 结果与讨论 2．1 Ce．MCM-41分子筛的结构 收稿 日期 ：2010—09—13 基金项 目：内蒙古工业大学科研基金项 目(X200520、X200709)。 作者简介 ：赵瑞芬 (1976一)，女 ，硕士，内蒙古工业大学化工学院讲师。 266 内蒙古T业大学学报 2010拄 图1是样品Ce．MCM-41与PDF标准卡片中MCM-41的XRD谱图，从图中可见，20=2．4。时有最强 的衍射峰，对应于 (100)晶面，在 3．90。～4．54。之问还可观察到两个较弱的峰，分别对应于 (110)、(200) 两个 晶面，对比MCM-41的衍射谱 图可以看 出，Ce—MCM-41与 McM_41有一组相似的衍射峰，证 明所合 成出的产物具有 MCM~1分子筛的结构特征 ，同时还可观察到 Ce—MCM~I的衍射峰强度减弱 、宽化 ，表 明样 品结构的长程有序性不如 MCM-41，这可能是铈原子进人分子筛骨架取代硅原子后 ，MCM-41分子 筛的对称性被破坏所致。 l∞ 2@1 3O0 4【砌 H)