CO与亚硝酸甲酯低压气相合成碳酸二甲酯PdCl2-CuCl2%2fLi-Al-O催化剂研究.pdfVIP

摘 要 碳酸二甲酯（DMC ）可作为汽油添加剂、溶剂和光气替代品，并参与甲基化、 羰基化反应，能够缩合成为广泛使用的聚碳酸酯塑料，是极具应用前景的绿色化 学品之一。CO 和亚硝酸甲酯（MN ）低压气相合成碳酸二甲酯是一条具有发展 前途的合成方法。本文对锂铝尖晶石载体上负载的Wacker 型催化剂制备及其催 化性能进行了系统的研究。 通过对载体的X 射线衍射、骨架红外和扫描电镜等表征结果分析可知，载体 的比表面积以及锂铝尖晶石的含量、结晶度对催化剂活性有着较大的影响。载体 的最佳焙烧温度为800℃，过高的焙烧温度会导致锂铝原始立方晶系的产生，降 低了载体的比表面积，而过低的焙烧温度又会影响尖晶石的结晶度。 考察了固相法制备锂铝尖晶石载体过程中 Li 含量对载体结构的影响。当 Li/Al 原子比低于0.15 时，载体由氧化铝和锂铝尖晶石共同构成，锂铝尖晶石含 量随着Li/Al 比的提高而增加，相应的催化剂活性也增加。当Li/Al 高于0.15 后， 偏铝酸锂 LiAlO2 晶型出现并显著增加，催化剂活性下降。出现该现象的原因在 于锂铝尖晶石具有良好的电子传递能力，在反应过程中能够有效的协助Pd 与