LiClSO42ZrO2催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯反应的研究.pdfVIP

LiClSO42ZrO2催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯反应的研究.pdf

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摘要 摘要 采用辅以回流处理的两步法(下简称改进法)制备硫酸化氧化锆 (S042--Zrc)2,),再用浸渍法制备Ll含量为0.5-1 催化剂。为了考察载体Zr02的晶相对催化剂性能的影响,特制备了LI均 含量为5vvt%,载体晶相分别为纯四方相、纯单斜相和两相共存的催化剂。 等方法对有关催化剂的体相结构、比表面、可还原性、表面酸碱性、表面 元素组成及其乙烷氧化脱氢(ODHE)制乙烯性能进行了考察。结果表明: 简称文献法)相比,通过对新制备的水合氧化锆沉淀进行回流处理,可大 vvt%的 缓催化剂性能因LiCI流失而下降。650。C时,在LI含量为15 择性和77.8%的乙烯收率,在24h的实验考察中,乙烯的收率一直保持在 表面的酸中心,调变了催化剂的碱性,提高了催化剂的可还原程度。LiCI LIa负载量与催化剂中四方相和单斜相Zr02的比例、催化荆的比表面积之 催化剂表面一定的酸碱性可能是其性能是否优良的关键因素之一。XPS测 试结果表明,与采用文献法制备的催化剂相比,采用改进法制备的催化剂 反应后其表面氧物种增幅较大,增加的氧物种可能为LiCIO物种,而催化 剂表面LiCIO的含量可能也是影响其ODHE性能的因素之一。 摘要 3,可进一步提高催化 在LiCl/8042--Zr02上添加一定量Dy203或H020 均可使催化剂上生成较强的新碱位。添加Dy2C)3还可进一步提高催化剂的 可还原性。 关键词:乙烷氧化脱氢,乙烯,氯化锂,硫酸化的氧化锆,稀土氧化物 ABSTRACT ABSTRACT Jlfated a prepared zirconia(soZ—Zr02)s自rnplasby routewere withLiCIsolutionto the two-step impregnated give soZ-一zr02 LiCI Li sopportedcatalystswith characterized andXPS.The XRD,SEM,BET,coz-andNH3-TPD by catalytic the foroxidative of perrormm∞of catalysts dehydrogenetion to at650 oc.Theresultsshowt时.withthe of ethylenewasstudied increasing LiCI surfacea-eEland loading.thespecific of asthe aciditythecataJyst笛well volumefractionof zirconiainthe

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