单壁碳纳米管吸附芳香簇氨基酸机理同步辐射研究.pdfVIP

摘 要 摘 要 单壁碳纳米管（SWCNTs）因其理想的一维结构而表现出许多奇特的物理、 化学特性，被广泛地应用于生物医疗领域中，如生物电化学传感器、药物的运输 载体、组织工程材料等。然而，在生物医疗应用中，均涉及生物纳米相互作用。 本文利用生物体内两种必需的芳香簇氨基酸-苯丙氨酸（Phe）和色氨酸（Trp） 吸附于 SWCNTs 上，利用近边X 射线吸收精细结构谱（NEXAFS）和同步辐射 光电子能谱（SRPES）技术研究SWCNTs 和Phe、Trp 之间的相互作用机理。同 时，利用不同浓度的 HNO 、浓 HNO /浓 H SO 混合酸分别羧化 SWCNTs，利 3 3 2 4 用拉曼光谱（Raman 谱）去研究不同条件下的羧化情况，提出最佳的羧化条件。 主要的研究工作及结果如下： 1 SWCNTs 吸附Trp 的机理研究 利用真空过滤法制得SWCNTs 薄膜，将SWCNTs 薄膜孵育在饱和的Trp 溶 液中 1 小时，制得吸附Trp 的 SWCNTs 薄膜，分别测试 SWCNTs、吸附Trp 的 SWCNTs、Trp 的C-K 边、O-K 边、N-K 边的NEXAFS 谱以及C1s、O1s、N1s SPPES 谱。 1) 吸附后，Trp 样品的C-K 边NEXAFS 谱的288.2eV 的吸收峰向低能移动 0.6eV，SRSPE 谱的羧基的C1s 结合能向低能移动0.5eV，说明了羧基明显参与 了界面相互作用。 2) 吸附后，N-K 边NEXAFS 谱和N1s SRPES 谱峰的形状和能量位置可以 忽略的变化暗含了氨基没有涉入界面相互作用。 3) 吸附后，O-K 边NEXAFS 谱的峰形变化并结合O1s SRPES 谱表明了只 有Trp 分子中羧基中的C=O 的O 原子参与了界面相互作用。 2 SWCNTs 吸附Phe 的机理研究 利用真空过滤法制得 SWCNTs 薄膜，将 SWCNTs 薄膜孵育在饱和的 Phe 溶液中 1小时，制得吸附Phe 的SWCNTs 薄膜，分别测试SWCNTs、吸附Phe 的SWCNTs、Phe 的C-K 边、O-K 边、N-K 边的NEXAFS 谱以及C1s、O1s、 N1s SPPES 谱。 1) 吸附后，Phe 样品的C-K 的NEXAFS 谱的288.1eV 的吸收峰向低能方向 移动了约0.5eV，说明Phe 和SWCNTs 之间存在明显的界面相互作用。 2) 吸附后，O-K 边NEXAFS 谱的边前锋明显变化揭示了羧基中的 C=O 的 O 原子明显参与了界面相互作用，O1s SRPES 谱进一步证明了仅有羰基中的 O I 摘 要 原子参与了界面相互作用。 3) 吸附后，N-K 边的NEXAFS 谱峰强的变化证明了氨基中的N 原子也参 与了界面相互作用。 4) 吸附后，C1s SRPES 谱的变化同样证明了羧基中O 原子和氨基中N 原子 都参与了界面相互作用。 3 SWCNTs 的羧化条件研究 利用Raman 谱对 SWCNTs 在不同的羧化条件下羧化作用进行研究。Raman 谱径向呼吸模（RBM）的峰变化说明了 15M HNO 使大多数SWCNTs 管壁遭到 3 破坏，最佳的氧化条件应在 10M 左右的 HNO 。Raman 谱 D 峰和 G 峰的强度 3 变化进一步说明了 10M 左右的HNO3 是最佳的氧化条件。 关键词：单壁碳纳米管 色氨酸 苯丙氨酸 界面相互作用 近边X 射线吸收精细结 构谱 同步辐射光电子能谱 拉曼光谱 II Abstract