硼掺杂对K2La2Ti3O10光催化分解水制氢活性的影响.pdfVIP

第 30卷 第 2期 催 化 学 报 2009年 2月 Vo1．30N0．2 ChineseJournalofCatalysis February2009 文章编号 ：0253—9837(2009)02一叭47—07 研究论文 ：147～153 硼掺杂对 K2La2Ti3o1o光催化分解水制氢活性的影响 杨亚辉 一， 陈启元 ， 李 洁 (1中南大学化学化S-学院，湖南长沙 410083；2中南大学资源加X-与生物工程学院，湖南长沙 410083) 摘要：通过溶胶一凝胶法制备 了层状钙钛矿复合氧化物 K2La2Ti3O10及 B掺杂的K2La2Ti3O10，并采用 x射线衍射和紫外一可见 漫反射光谱等对制得样 品进行 了表征 ．以I一为电子给体 ，分别在紫外和可见光辐射下研究 了所制得样 品光催化分解水的产 氢活性 ；采用第一性原理，计算了B掺杂对 K2La2Ti3Ol0半导体能带结构和态密度的影响，从 电子结构的变化揭示 了掺杂引起 光催化活性差异的原因．结果表明，B的掺入能够提高K2La2Ti3O1o的光解水产氢活性且存在合适的掺杂浓度．当B与Ti的 摩尔 比为0．01：1时，紫外光催化分解水产氢速率为 151．7t~mol／(L·h)，比未掺杂 B的K2La2Ti3O1o产氢速率提高 166％；当 B与 Ti的摩尔比为0．02：1时，可见光催化分解水产氢速率为 85．2~／mol／(L·h)，为未掺杂 B的K2La2Ti3O10产氢速率 的 5．2倍 ． 关键词 ：钙钛矿复合氧化物 ；硼 ；光催化活性 ；水 ；氢气 ；第一性原理 中图分类号 ：0643．32 文献标识码 ：A PhotocatalyticActivityofK2La2Ti3OloDopedwithBoron for Hydrogen Production from W aterSplitting YANGYahui， ，CHENQiyuan，LIJie (1CollegeofChemistryandChemicalEngineering，CentralSouthUniversity，Changsha410083，Hunan，China； 2Collegeof MineralsProcessingandBioengineering，CentralSouthUniversity， Changsha410083，Hunan，China) Abstract：Thelayeredperovskitetypeoxides，K2La2Ti3Ol0andK2La2Ti3O10dopedwithB，werepreparedbythesol—gelmethodand characterizedbypowerX—raydiffractionandUV—visdiffusereflectancespectroscopy．ThephotocatalyticactivityofK2La2Ti3O10and K2La2Ti3OlodopedwithBforwatersplittingwasinvestigatedwithI—astheelectrondonorunderultravioletandvisiblelightirradia— tion．TheelectronicstructureofK2La2Ti3OlodopedwithBwasanalyzedbythefirstprinciplecalculations，whichrevealsthephoto responsesin thevisibleregion and the improvementofthephotocatalyticactivityofK2La2Ti30l0．Conclusionsweremadethat K2La2Ti3O1odopedwithBexhibit