北京东南郊大气中多环芳烃的相分配及其致癌毒性分析.docVIP

北京东南郊大气中多环芳烃的相分配及其致癌毒性表征 张树才，张 巍，王开颜，胡连伍，沈亚婷，万 超，岳大攀，王学军* 北京大学环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室北京 100871 采用索氏提取法提取2005年3月至2006年1月间北京市东南郊3个采样点大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品中的多环芳烃(PAHs)，利用GC/MS分析其浓度，对PAHs在颗粒相和气相间的分配行为进行研究。结果表明，2环组分在气相PAHs中占优势地位，全年平均在95%左右；4环组分在颗粒相PAHs中全年平均占56%左右；5~6环组分几乎全部分布在颗粒相中。引入苯并[a]芘等当量毒性因子(TEFs)，探讨致癌毒性组分在2相间的分配行为，研究发现低毒高浓度的低环组分与高毒低浓度的高环组分对致癌性贡献相当；利用苯并[a]芘等效浓度与16种PAHs组分浓度进行多元线性回归,得到的回归方程用于粗略计算大气中PAHs致癌性组分的等效浓度；在分析PAHs分配行为的季节变化规律基础上，结合气象参数和空气污染指数分析PAHs在大气气相和颗粒相中分配系数的影响因素，并提出了分配系数与气象参数和API指数的回归方程，并利用回归方程来计算PAHs组分在大气中的分配系数。 多环芳烃总悬浮颗粒物相分配等当量毒性因子北京 A 文章编号：1672-2175（2006）06-1165-05多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，即PAHs）是一类具有致癌、致畸活性及内分泌干扰作用的持久性有毒物质[1]，美国EPA提出的优先控制污染物名单中的16种PAHs，大多具有或被怀疑具有致癌性[2]。大气中的PAHs可以通过呼吸作用进入人体，在人体的咽喉、肺等部位沉积[3]，也可以通过饮食和皮肤接触等途径进入人体[4]，带来健康风险。大气中的PAHs以颗粒态和气态2种形态存在，可以随着外界条件的变化在颗粒相和气相间进行分配[5]。大气中的PAHs可以进行长距离传输[6]，通过重力沉降、雨蚀、冲刷等干湿沉降作用进入水体和土壤[7]，进而进入食物链。 本文初步分析了北京东南郊大气中颗粒相和气相PAHs的季节变化规律，对PAHs在2相中的分配行为和影响因素加以讨论，并利用等当量毒性因子分析了2相中PAHs的致癌毒性，建立若干回归方程试图对PAHs在大气中的分配行为进行预测。 分别利用2030B型中流量智能TSP采样器（青岛崂山应用技术研究所）和TMP-1500大气采样器（江苏金坛市亿通电子有限公司）捕集大气中颗粒相和气相的PAHs，其中颗粒相PAHs被捕集在玻璃纤维滤膜上，气相PAHs被捕集到聚氨基甲酸乙酯泡沫（Polyurethane Foam，即PUF）内。 在北京市通州区环保局、张辛庄村委会和北寺村委会院内共设置3个采样点，于20053月15日至2006年1月13日共进行10次采样，分别将34月、57月、910月、11年1月的样品作为春、夏、秋、冬4个季节的代表样品来处理。采样点周边情况参见文献[8]。 记录采样期间的空气污染指数（API），并从通州区气象局获得与采样期间同步的气压、温度、相对湿度、风速等参数以辅助分析。 用来捕集气相PAHs的PUF在采样前预先用丙酮、二氯甲烷以及正己烷各提取8，以达到净化除杂的目的。将捕集了气相PAHs样品的PUF塞入索氏提取筒，用体积比为11的正己烷和环己烷混合溶剂提取（90 ℃，8 h）；提取液经旋蒸后转移至样品瓶中。 捕集了颗粒物的滤膜前处理及分析方法可以参见文献[8]。利用GC-MS测定美国EPA优先控制污染物名单中的16种PAHs。在样品前处理前加入氘代多环芳烃：萘-D8、二氢苊-D10、菲-D10、-D12和-D12作为回收率指示物，样品上GC-MS测试前加入2-氟联苯和氘代三联苯，用内标法定量分析样品中PAHs浓度[9]。分析3个采样点PUF及TSP样品中16种PAHs组分浓度的季节变化，16种PAHs的名称及采样点各季节PAHs平均浓度如表1所示。TSP中PAHs的浓度特征可参见文献[8]。气相PAHs样品中均能检出CHR之前的10种组分，其它组分在个别样品中未检出；NAP在气相PAHs中占优势地位，总PAHs浓度的最大值102835.49 ng·m-3出现在2005-09-10北寺村采样点，最小值953.73 ng·m-3出现在2005-04-15张辛庄采样点，全年均值为10215.99 ng·m-3。 Table 1 Seasonal average concentrations of 16 PAHs ng·m-3 PAHs TEFs PUF TSP 春 夏 秋 冬 春 夏 秋 冬 萘(NAP