热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇K2MoO4-NiO_SiO2催化剂结构及性能的影响.pdfVIP

锉 让 报 2010 ChineseJournalofCatalysis Vb1．31NO．2 文章编号：0253—9837(2010)02-0242-06 D0I：103724／SPJ．1088201090948 研究论文：242～247 热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇K2MoO4．NiO／SiO2 催化剂结构及-I~ll的影响 王 琪 ，郝影娟 ，陈爱平 ，杨意泉 合肥工业大学化学S-程学院，可控化学与材料化工安徽省重点实验室，安徽合肥230009 厦门大学化学化5-学院，固体表面物理化学国家重点实验室，醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室，福建厦门361005 摘要：在不 同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的K2MoO NiO／SiO 催化剂进行热处理 并采用x射线衍射、热重。差示 扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和 电子 白旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征，同时考察 了催化剂催化高硫化氢合 成气一步法制 甲硫醇的性能．结果表明，由于催化剂中所含柠檬酸氧化放热，窄气中焙烧 的催化剂发生严重烧结．随着焙烧温度 的升高，八面体配位的Mo(Oh)逐渐 向四面体配位的Mo(Td)转变，导致催化剂的还原能力降低，配位不饱和Mo(CO吸附位)减少， 因而CO转化率降低．甲硫醇的生成与Mo—S—K相密切相关，而MoS2晶相表面土要生成烃类．与氮气 中焙烧的催化剂相 比，空气 中焙烧 的催化剂表面的MoS相较多，而MoSK相较少，凶此具有更高的烃类选择性和更低的rj『硫醇选择件． 关键词 ：钼镍基催化剂；焙烧 ；一步合成法；硫化氢；合成气：甲硫醇 中图分类号：0643 文献标识码：A EffectofThermalTreatmentonStructureandCatalyticPerformanceof K2M oO4--NiO／SiO2CatalystforOne--StepSynthesisofM ethanethiol from HighHzS-ContainingSyngas wANGQ ，HAOYingjuan，CHENAiping，YANGYiquan AnhuiKeyLaboratoryofControllableChemicalReactionandMaterialChemicalEngineering,SchooloJChemicalEngineering, HefeiUniversityofTechnology,Hefei230009,Anhui,China StateKeyLaboratoryofPhysicalChemistryofSolidSu ces．NationalEngineeringLaboratoryforGreenChemicalProductionsoJ’ Alcohols—Ethers—Esters，CollegeofChemistryandChemicalEngineering,XiamenUniversity,Xiamen361005，Fujian，China Abstract：K2MoO4—-NiO／SiO2catalystsamplespreparedbytheCO-·impregnationmethodwerecalcinedatdifferenttemperaturesandatmos—- phere．X—raydiffraction，thermalgravimetric—differentialscanningcalorimetry,hydrogentemperature—programmedreduction，Ramanspec— troscopy,andelectronspinresonancetechniqueswereusedtocharacterizethecatalystsamples．Thecatalyticperf