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第25卷第5期 黑龙江大学自然科学学报 V01.25No.5
UNIVERSITY
2008年10月 JOURNALOFNATURALSCIENCEOFHEILONGJIANG October,2008
复合氧化物La。一戈BazC003对NO直接分解的研究
许树军1”, 朱宇君2, 袁福龙2, 李 丽2, 陈利强2
(1.黑龙江中医药大学教学实验中心,哈尔滨150040;2.黑龙江大学化学化T与材料学院,哈尔滨150080)
催化剂。考察了催化剂分解NO的催化活性。结果表明,掺杂量为0.2时分解NO活性最佳,
850
量的Ba有利于氧空位的还原和迁移,增强了钴离子的氧化还原性能,可使催化剂分解NO的催化
活性明显提高。
关键词:氮氧化物;直接分解;钙钛矿氧化物;氧空位;氧迁移
中图分类号:0643.36文献标志码:A
0 引 言
氮氧化物(NO;)主要是指NO和NO:,来源于汽车内燃机的排放和含氮燃料高温下的直接燃烧。氮氧
化物可产生酸雨、热岛效应、温室效应,在特殊地区可引起光化学烟雾。目前消除氮氧化物的方法有催化还
原和催化分解,其中氮氧化物直接分解是净化氮氧化物的最简便、有效和经济的方法。以贵金属、金属氧化
物、分子筛以及钙钛矿型复合氧化物为催化剂的研究最多,研究发现,ABO,钙钛矿型复合氧化物的A位和B
位可以进行掺杂取代,形成表面缺陷,从而改变其催化性能…。Teraoka等人旧1的研究结果表明,800℃时
的迁移能力有关,而且高温可以降低水和硫化物对催化剂的负面影响。Broqvist等人Mo提出BaO晶格中的
氧元素更容易还原,导致BaO更容易吸附NO:。
为深人探讨钙钛矿型复合氧化物的催化机制,本文对LaCoO,的A位掺杂了Ba元素,考察了Ba元素的
掺人对氧空位迁移能力和B位元素价态循环的影响及其与催化分解NO的关系。
1 实验部分
1.1催化剂的制备
属离子等物质量的柠檬酸加水溶解,加热。将混合硝酸盐滴加到柠檬酸溶液中,加热搅拌浓缩,置于烘箱中
h和6
得干凝胶。所得前驱体置于马弗炉中在450oC和900oC分别焙烧4 h,得到催化剂粉体。
1.2 NO直接分解的活性测试
NO直接分解反应在同定床反应器中进行,反应管为内径6mm的石英管,催化剂粒度为40~60目,催
A分子筛色谱柱的气
化剂用量为0.50 mL·min~。用配备有5
g,原料气为1%NO(He气平衡),流速为25
h后测得。
相色谱仪在线检测NO,O:和N:。为保证反应达到平衡状态,各温度点的活性数据都在反应1
1.3催化剂的表征
收稿日期:2008—0l一20
基金项目:国家自然科学基金资助项目;黑龙江省博士后科研启动基金资助项目(LBH—Q07111)
作者简介:许树军(1973一),男,讲师,硕士,主要研究方向:环境功能材料
通讯作者:朱宇君(1972一),男,副教授,博士
万方数据
·668· 黑龙江 大学 自 然科学 学报 第25卷
Kot射线。比表面积测定采用
XRD测试采用日本理学公司生产的D/MAX—nlB型X一射线衍射仪,Cu
上进行,热导池(TCD)为检测器,0.20g催化剂,以He为载气(流速25mL·rain。),从室温吹扫至900℃,
mL·rain一氧气处理样品0.5h,在同样的气氛下冷却到室温,再
在
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