SBA-15介孔分子筛担载的钒基氧化物催化剂对乙烷选择氧化性能.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) December Actaehys．一Chim．Sin．，2009，25(12)：2467—2474 2467 [Article】 www．whxb．pku．edu．cn SBA．15介孑L分子筛担载的钒基氧化物催化剂对乙烷选择氧化性能 刘 坚 赵 震 张 哲 徐春明 段爱军 姜桂元 (中国石油大学重质油国家重点实验室，北京 102249) 摘要 ：用等体积浸渍法制备了SBA一15担载的钒基(VS／BA一15)和钾修饰的钒基氧化物(K—V／SBA一15)催化剂，使 用氮气吸附、小角x射线衍射(XRD)、紫外一可见漫反射光谱(uv—VisDRS)和紫外激光拉曼光谱对这些催化剂的 结构进行表征，并评价了这些催化剂对乙烷选择氧化的活性与选择性．实验结果表明介孑L结构 SBA一15对乙烷 选择氧化的活性优于常规的SiO；对于 SBA一15担载的V／SBA一15和K—V／SBA一15催化剂，极低钒担载量(n： HSi≤0．1：100)时隔离的四配位钒氧化物是乙烷选择氧化生成醛类化合物的活性物种，高钒担载量(n：．≥2．5：100) 时聚合的和微晶态的钒氧化物是乙烷氧化脱氢或深度氧化的活性物种． 关键词： 催化剂；乙烷；选择氧化；SBA一15；担载钒基氧化物；钾修饰 中图分类号： 0643；0614 SelectiveOxidationofEthaneoverSBA-15M esoporousZeolite SupportedVanadium-BasedOxideCatalysts LIUJian ZHAO Zhen ZHANG Zhe XU Chun—Ming DUAN Ai—Jun JIANG Gui-Yuan fStateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing,ChinaUniversityofPetroleum,Beqing 102249,PR．China) Abstract： AseriesofSBA一15supportedvanadiumoxide(v／sBA一15)andK—modifiedvanadiumoxide(K—V／SBA一 15)catalystswithdifferentactivecomponentswerepreparedbyincipient—wetnessimpregnation．Thestructuresofthe catalystswerecharacterizedusingN2adsorption，low angleX—raydiffraction (XRD)，UV—Visdiffusereflectance spectroscopyfUV—VisDRS)andUV—Ramanspectroscopytechniques．Theircatalyticperformancesforhteselective oxidationofethanewerealSOinvestigated．TheresultsshowedthatSBA一15wasabeuersuppo~forhtecatalystsystem thanSiO2ofrhteselectiveoxidationofethanetoaldehydes．TheSBA一15一supposedlow loadingcatalystwasahighly dispersedcatalystsystem andtheSBA一15supposedK—V sampleswiht low loading(nv：n~≤5．0：100)hadordered hexagonalmesostructures．F