Ti-MCM-41／H202·HCOOH催化氧化模拟汽油中噻吩的选择氧化及动力学.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2009年 12月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 25卷第 6期 文章编号 ：1001—8719(2009)06—0856—05 Ti—MCM一41／H2O2．HCOOH催化氧化模拟汽油中 噻吩的选择氧化及动力学 张晓飞 ，徐新 良 ，徐亚荣 ，王吉德 (1．新疆大学 石油天然气精细化工教育部重点实验室，新疆 乌鲁木齐 830046； 2．中国石油天然气股份有限公司 乌鲁木齐石化分公司研究院，新疆 乌鲁木齐 830019) 摘要：以正辛烷为溶剂、噻吩(THP)为模型硫化合物组成模拟轻质油品，以自合成的中孔分子筛 TiMCM一41为催 化剂 ，Hz0z和 HCOOH分别为氧化剂和助氧化剂 ，对其进行氧化抽提脱硫实验 。采用正交实验得到较佳反应条 件 ，即H 0 添加量为体积分数 1 、反应时间40rain、反应温度 5O℃。在此条件下，噻吩脱除率为 95．6 ，油收 率为 98．7 。进一步考察 了TiMCM一41分子筛不同用量和重复利用次数对反应脱硫率和油品收率 的影响。动力学 研究表 明，以Ti—MCM一41／HzO ·HC00H 为催化氧化体系 ，模拟轻质油中噻吩 的脱 除反应为表观一级反应 ，反 应活化能 E 为4O．18kJ／otol。 关 键 词 ：Ti-MCM一41；噻吩 (THP)；催化氧化 ；氧化脱硫 ；模拟轻质油；动力学 中图分类号 ：TE626．21 文献标识码 ：A SELECTIVEOXIDATIONAND KINETICSoFTi-MCM-41／H2O2·HCOOHSYSTEM FoR THIoPHENE IN SIM ULATED GASOLlNE ZHANG Xiao—fei，XU Xin—liang。，XU Yarong ，WANG Ji—de (1．KeyLaboratoryofOil＆ GasFineChemicals，MinistryofEducation，XinjiangUniversity，Urumqi830046，China； 2．ResearchInstituteofUrumqiPetrochemicalCompany，PetroChina，Urumqi830019，China) Abstract：A simulated oilconsisting ofthiopheneasmodelsulfurcompoundsand assolventwas employedfortheoxidativeextractiondesulfurizationincatalyticoxidativesystem ofTi—MCM—41／ H2O2．HCOOH ．Byusing orthogonaldesign，theoptimalreactiontime，temperature，amountof H202and allsignificantfactorsaffecting thedesulfurization ofsimulatedoilcontaining thiophene wereobtained，includingtheH2O2additionvolumefractionof1A0，thereactiontemperatureof50℃ andthetimeof40min，underwhichtheremovalratioofthiophenewas95．6 andgasolineyield was98．7％．TheinfluencesofdosageandreusetimesofTi—MCM一41onremovalratioofthiophene werealsoinvestigated．From thekineticsstudy，itindicatedthatthereaction wasapseudofirst— orderreaction，andtheactiv