AgTiO2改性催化剂在气相流动体系中光催化失活的研究.pdfVIP

Ag/TiO2 改性催化剂在气相流动体系中光催化失 活研究1 孙梦君，柳丽芬 大连理工大学环境与生命学院教育部工业生态与环境工程重点实验室，辽宁大连 （116023 ） E-mail：sunmoondream1019@ 摘 要：采用溶胶-凝胶法制备掺杂银离子的 TiO2 溶胶，经浸渍、烧结处理，制备负载于不 锈钢网上的复合催化剂；用显微镜、透射电镜等表征催化剂的表面结构；研究了催化剂在 20W 紫外杀菌灯照射下光催化氧化去除流动气相污染物甲苯（13.1L 反应器）的效果，分析 了流动体系中掺银 TiO2 催化剂失活规律，原因及银的掺杂量在流动体系中对催化剂失活的 影响。结果表明：相同的催化剂无论是在处理高初始浓度(226mg·m-3 )还是低初始浓度 -3 (70mg·m ) 甲苯污染物，最终都是在动态反应器中将获得较高去除率，且延长了催化剂寿命。 关键词：TiO2；；光催化；甲苯；失活 0 引言 TiO2 光催化降解气体有机污染物因其高效、深度和无二次污染等特点，受到世界各国的 重视，得到了广泛的研究；但光生电子与空穴的复合率高，光量子效率很低，为克服这个缺 点,人们对 TiO2 进行改性，以使 TiO2 光催化剂具有好的结晶度、小的颗粒尺寸和高的比表面 积[1] ，其中重金属掺杂是一条有效的途径；但经过改性的催化剂普遍存在失活现象，有研究 表明活性下降是源于有机物催化氧化产生的中间产物，鉴于大部分研究均在静态条件下进 行，在静态条件下中间产物易与催化剂吸附；所以本文设计流动型反应器，通过对不锈钢网 上涂敷掺杂贵金属银的改性 TiO2 膜，考察了在流动体系中对甲苯的去除效果，分析了流动 体系中掺银 TiO2 催化剂失活规律，原因及银的掺杂量在流动体系中对催化剂失活的影响。 1 实验部分 1.1 试剂与仪器 实验试剂：钛酸正四丁酯(Ti(OC H ) ) 天津科密欧化学试剂开发中心，分析纯；无水乙 4 9 4 醇，沈阳市联邦试剂厂，分析纯；乙酰丙酮，硝酸，硝酸银，天津市博迪化工有限公司，分 析纯。 实验仪器：GC-2010 型气相色谱（岛津国际贸易上海有限公司）；101-1 A 型电热鼓风干 燥箱（天津市泰斯特仪器有限公司）；JB-2 型恒温磁力搅拌器（上海电磁新泾）；实验光源为 紫外灯(20W 医用杀菌灯，主波长为 254nm，杭州市光学医疗器械厂). 1.2 实验装置 本实验流动的实验装置图如图 1 所示，混合器体积为 13.1L，先在混合器中配制一定浓 度的甲苯污染气体，再开空气泵，使气体在混合瓶中充分混合后分别进入 1 号，2 号反应器 （反应器总体积为90.746cm3 ，材质为石英玻璃），将镀有催化剂的 3cm×15cm 不锈钢网（150 目，方眼平纹）放入反应器中（与紫外灯管中心平行距离为10cm），在20W 紫外灯照射下 进行气相光催化反应（λ=254nm ）；本实验所用静态实验装置如图 1 虚线所示，用夹子将两 边夹紧即获得静态实验装置。用 GC-2010- 气相色谱检测甲苯浓度(FFAP 毛细色谱柱 本课题得到大连市科技计划项目 2006E21SF093 的资助。 - 1 - 30m×0.53 mm ×1.0µm 检测条件：N2 为载气，氢气流速 40 ml/min,空气流速 400 ml/min ，柱 温 95℃，进样室温度 120℃，检测器温度 150℃，用氢火焰检测器检测甲苯气体的体积浓度, 每次进样量为 1µL，停留时间为 7.5min) ． 采样 气流方向 #