Pt_CexZr1-xO2催化剂在含硫合成气中催化水煤气变换反应活性.pdfVIP

饪 七 振 2010 ChineseJournalofCatalysis V_o1．31NO．10 文章编号：0253—9837(2010)10—1247-06 研究论文：1247～1252 Pt／CeZr1O2催化剂在含硫合成气中催化水煤气变换反应活性 刘 冰 ，一，李文钊 ，徐恒泳 中国科学院大连化学物理研究所，辽宁大连 116023 中国科学院研究生院，北京100049 摘要 ：采用浸渍法制备 了PtC／eZrlO2催化剂，通过x射线衍射和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征，并在 固定床反应器 中评价 了催化剂在合成气和含硫合成气 中的水煤气变换活性．结果表明，铈锆 固溶体 的氧化还原能力强于CeO：，Zr的掺杂明显 改善了CeOz的孔道结构，其担载的Pt催化剂具有更高的金属分散度，因而活性更高．两种催化剂在含硫合成气中的催化活性较 无硫合成气 中的均有所 降低 ，且 HS浓度越大，催化剂活性下降越多，但这种因吸附硫而引起 的失活是可逆 的，即催化剂重新暴 露在无H2S重整气 的还原性气氛下活性能基本恢复． 关键词：水煤气变换；铈 ；锆；固溶体；氧化还原能力；铂：硫化氢：可逆 中毒 中图分类号：0643 文献标识码：A W aterGasShiftActivityofPt／CexZrl02CatalystsinSulfur-ContainingSyngas LIU Bing ，LIW enzhao。XU Hengyong ， ， DalianInstituteofChemicalPhysicsChineseAcademyofSciences,Dalian116023．Liaoning,China GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049,China Abstract：A seriesofPt／CexZrl《02catalystswerepreparedbythewet—impregnationmethod，characterizedbyX—ray diffractionandtem— perature—programmedreduction，andtestedinthewatergasshift(WGS)reaction．TheresultsshowthattheCexZrl02solidsolutionhas higherredoxability,anddopingceriawithzirconium apparentlychangestheporestructure．ThePtcatalystssupportedonCexZrl02has higherPtdispersion and WGS activity in purereforming syngas．TheWGS activity dropped in sulfur-containing syngasoverthe Pt／CexZrl02catalysts．ThelossofactivityincreaseswiththeincreaseofH2Scontent，butthedeactivationofthecatalystduetoH2Sadsorp— tionisreversibleandcanbereadilyreversedinthereducingatmosphereoftheW GSmixutrewithoutH2S． Keywords：watergasshift；cerium；zirconium；solidsolution；redoxability,platinum；hydrogensulfide；reversiblepoisoning 整体煤气化联合循环 (IGCC)